Григорий был богатым аристократом из города Назианз на юго-западе Каппадокии. В молодости он принадлежал к секте ипсистариан в связи с чем Григорий Богослов в похвальном слове своему отцу пишет:
Под влиянием своей жены Нонны Григорий принял христианство и в 325 году обратился к участникам Первого Вселенского собора с просьбой о крещении. Он был крещён Каппадокийским архиепископом Леонтием и в 328 или 329 году стал пресвитером, а затем был избран епископом Назианза.
В 335 году в Назианзе Григорий построил большой кафедральный собор в форме восьмиугольника, по своей архитектуре родственный (построенной позже в Константинополе) Святой Софии.
Относительно деятельности Григория на назианзской кафедре, которую он возглавлял всю свою жизнь, подробных сведений не сохранилось. В 361 году, желая иметь помощника в делах управления епархией, он против воли возвёл своего сына в сан пресвитера. В конце 363 года Григорий, не вникая в тонкости богословия, подписал омиусианский символ веры, чем вызвал раскол в своей епархии. Раскол продолжался недолго, но его сыну пришлось защищать отца — он написал «Слово по случаю возвращения монахов в лоно церкви».
Скончался Григорий в 374 году. Согласно словарю «Суда» Григорий дожил до 90 лет, но это ставится исследователями под сомнение. В его честь Григорий Богослов написал похвальное слово — «Слово 18. Сказанное в похвалу отцу и в утешение матери Нонне», которое является основным источником биографических сведений о Григории Назианзине Старшем.
Супруга — Нонна. Дети:
Все члены семьи Григория Назианзина Старшего почитаются как святые.