В 1814 году он получил учёную степень, а в 1817 совершил путешествие в Южную Америку. В 1817—1818 годах совместно с И. Б. Спиксом исследовал бассейны рек Сан-Франсиску и Парнаиба, долину Амазонки от 70° западной долготы до устья и реку Жапура.
В 1820 году он возвратился в Германию и стал смотрителем ботанического сада в Мюнхене. С 1826 года он профессор ботаники в университете. В 1832 году занял пост директора ботанического сада. Главное внимание в своих работах он посвятил изучению Бразилии.
В 1823 году Мартиус вступил в брак с нем. Franziska Freiin von Stengel. Его сын, Карл Александр фон Мартиус (нем. ) (1838—1920) был успешным химиком, известным как один из основателей крупной компании — производителя фотоматериалов Agfa-Gevaert.
Ему принадлежала огромная коллекция образцов растений. Вернувшись из Южной Америки, он привёз 12 000 образцов, которые вошли в его гербарий. На момент смерти коллекция состояла из 300 000 экземпляров, представляющих 65 000 видов со всего мира. Гербарий являлся одной из крупнейших частных коллекций своего времени.
Бельгийское правительство приобрело гербарий в 1870 году.
В честь Марциуса назван род растений Martiodendron Gleason из семейства Бобовые (Fabaceae).
С 1834 года Марциус был иностранным членом-корреспондентом Петербургской Академии наук.