В 1864 году он завершает изучение медицины в Венском университете. Вскоре после этого становится профессором анатомии этого университета. В 1876 году Тольд переезжает в Прагу, однако в том же году возвращается обратно. В 1897 году он становится ректором Венского университета, и остаётся на этой должности вплоть до своего эмеритирования. Продолжал заниматься наукой и после ухода на пенсию.
К.Тольд является создателем одного из наиболее подробных анатомических атласов для врачей (в 6 томах), продолженного Фердинандом Хохштеттером.
Имя К. Тольда носят следующие анатомические эпонимы: