Состоял на прусской государственной службе, но в 1830, за стихотворение: «Die drei Farben», в котором он приветствовал польскую революцию, был уволен. С 1850 был в Бонне профессором древнегерманской литературы. Неутомимый исследователь, комментатор и реставратор германской старины, Зимрок своими превосходными стихотворными пересказами и переводами (с древневерхненем. языка) содействовал ознакомлению немцев с их национальным героическим эпосом. Так, он перевёл на современный литературный немецкий язык:
и многие другие другие произведения средневековой германской литературы.
Наряду с этим Зимрок самостоятельно обрабатывал материал, содержащийся в древнегерманских сказаниях; таковы его: «Heldenbuch» (Штуттг., 1843-1849), эпос «Gudrun» (14 изд., 1888), «Kleines Heldenbuch» (4 изд., 1883) и «Amelungenlied», охватывающего сказания цикла Дитриха Бернского; введением к последнему служит лучшее поэтическое произведение Зимрока — «Wieland der Schmied» (3 изд., Штуттг., 1851), впервые появившееся в 1836. Сюжет «Amelungenlied» заимствован из Вилькинасаги, но расположение материала и обработка его всецело принадлежит Зимроку.
Собственные стихотворения Зимрока находятся в изданных им «Rheinsagen aus dem Munde des Volkes und deutscher Dichter» (9 изд.1883); отдельно вышли его «Bertha, die Spinnerin» (Франкф., 1853); «Legenden» (3 изд. 1876); «Gedichte» (Лпц. 1844; новый сборн., Штуттг., 1863) и воинственно-патриотические «Deutsche Kriegslieder» (Б., 1870). Зимрок принадлежал к тем жизнерадостным «поэтам Рейна», в произведениях которых отразилась романтическая прирейнская жизнь, полная воспоминаний о седой старине. Основные черты их — ясное, бодрое мировоззрение и здоровый юмор.
Из других поэтических переводов Зимрока следует отметить его переводы Макбета (Бонн, 1842) и других драм Шекспира, для так называемой «Dingelstedtsche Shakespeare-Ausgabe» (Гильдбург., 1866-1870), затем «Shakespeares Gedichte» (Штуттг., 1867) и «Frithjofssage» Тегнера (4 изд., Штуттг., 1863).
На основе старинных изданий Зимрок напечатал обработку «Deutsche Volksb?cher» (нов. изд. Базель, 1886 и сл.; извлечение 1869) и восстановил в первоначальной редакции «Das Puppenspiel vom Doktor Faust» (Франкф., 1846; нов. изд., вместе с народной книжкой, 1875). Кроме того Зимрок издал: «Die deutschen Sprichw?rter» (Штуттг., 1846 и чаще); «Deutsches Kinderbuch» (3 изд. 1879); «Die geschichtlichen deutschen Sagen» (2 изд. Баз., 1886); «Die deutschen Volkslieder» (2 изд., Баз., 1887); «Deutsche Sionsharfe» (Эльберф., 1857); «Die Niebelungenstrophe und ihr Ursprung» (Бонн, 1858), «Das deutsche R?tselbuch» (3 изд., Франкф., 1874); «Deutsche Weihnachtslieder» (Лпц., 1859); «Deutsche M?rchen» (Штуттг., 1864) и др.
Научные труды Зимрока (помимо исследований о средневековых авторах, произведения которых он перевёл или переделал):