Его наиболее важный труд — Flora Pedemontana, sive indigenarum Pedemontii stirpium methodica enumeratio, 1755 — посвящён флоре Пьемонта: в нём было описано 2813 видов растений, в том числе 237 ранее неизвестных.
Ещё одна известная его работа — Manipulus Insectorum Tauriniensium, 1766.
Он преподавал ботанику в Берлинском университете, а также был директором Туринского ботанического сада.
Карл Линней назвал в честь Карло Аллиони род Allionia из семейства Никтагиновые.
Другие таксоны, названные в честь Аллиони: