Родился в Херсонской губернии, в уездном городе Тирасполе. Сын военного фельдшера, детство провёл на юге России в Тирасполе, куда затем часто возвращался на летние этюды.
1898—1910 — учился в Московском училище живописи, ваяния и зодчества у В. А. Серова, И. И. Левитана. Там же познакомился с Н. С. Гончаровой, ставшей не только его супругой, но и единомышленницей в творчестве.
С начала 1900 годов Ларионов активно участвовал в художественной жизни, выставляясь не только в России, но и в Европе, и большое влияние на Ларионова оказали французские живописцы, с творчеством которых впервые он познакомился в московском собрании С. И. Щукина.
В 1902—06 работал в стиле позднего импрессионизма («Куст сирени в цвету»).
В 1906 посетил Париж.
1907 — испытывая воздействие фовизма и наивного искусства, обратился к примитивистской манере, создавая запоминающиеся (сочный цвет, резкие линии, острые сцены) полотна («Отдыхающий солдат»; «Весна»).
Находясь на острие художественной жизни того времени, к 1912 году создал новую художественную концепцию — лучизм, одну из первых примеров абстрактного искусства в разряде так называемого «беспредметного творчества», в которой формы образовывались в результате пересечения лучей, отражённых от различных предметов.
1914 — призван на военную службу в связи с началом Первой мировой войны, вскоре комиссован по ранению.
С 1919 — постоянно проживает в Париже.
Совместно с Н.С.Гончаровой — активный участник «левого направления» в искусстве, инициатор серии громких выставок:
Активно работал с издательствами, в 1910-е гг. исполнил иллюстрации к изданиям поэтов-футуристов («Помада» Кручёных, издано в 1912).
С 1915 по 1929 оформлял балетные постановки в антрепризе С. П. Дягилева (вместе с Гончаровой — «Русские сказки» Лядова, 1916; «Шут» Прокофьева, 1921), в живописи вернулся к ранней, фигуративной, манере, камерному жанру и натюрморту.
1913 «Драма в кабаре футуристов № 13». Премьера состоялась в январе 1914 года, когда группа «Ослиный хвост» уже распалась.