Дебютировал в январе 1993 года.
В марте 1994 года победил непобежденного Джереми Уильямса.
В апреле 1994 года Дональд победил Берта Купера.
В декабре 1994 года Ларри Дональд вышел на ринг против Риддика Боу. Дональд весь бой провёл, боксируя с дальней дистанции и много двигаясь по рингу, вынуждая противника гоняться за собой. Боу успешно разрывал дистанцию и проводил точные серии ударов. К 12-му раунду над левым глазом Дональда появилась гематома. В конце 12-го раунда Боу обрушил на противника град ударов, но Дональд смог достоять до гонга.
В декабре 1997 года Дональд победил Тима Уизерспуна.
В мае 2000 года Дональд нокаутировал Фила Джексона.
В ноябре 2000 года он свел вничью бой с Обедом Салливаном.
В июле 2001 года Дональд проиграл по очками в элиминатере непобежденному Кирку Джонсону.
В ноябре 2002 года Дональд вновь участвовал в элиминаторе. На этот раз его противником был Виталий Кличко. Украинец нокаутировал Дональда в 10-м раунде.
В ноябре 2004 года Дональд по очкам уверенно победил Эвандера Холифилда.
В марте 2005 года Дональд свел вничью бой с Рэем Остином.
В октябре 2005 года состоялся отборочный бой за титул WBA в супертяжелом весе между Ларри Дональдом и Николем Валуевым. Для Дональда это был 3-й элиминатор в карьере. Валуев имел преимущество в начале боя. Однако во 2-й половине поединка Дональд начал доминировать: он выбрасывал больше точных ударов, и за счет джеба и работы ног держал дистанцию. Между 10-м и 11-м раундами тренер тренер Валуева Манвел Габриелян сообщил своему подопечному, что он проигрывает бой и призвал его бить больше справа. Валуев призыву не внял, невыразительно выступив в 11-м раунде. Между 11-м и 12-м раундами Габриелян накричал на россиянина - «Ну что, будем драться? А? Да? Будем драться? Последний раунд, смотри. Если ты не будешь выигрывать его с большим преимуществом, то считай, что этот бой не твой. Ни одного профессионального удара я не видел. Повторный правый, повторный правый, прямой правый. Нет, не вижу я удара, понимаешь? Что ты умираешь? Где твои правые удары? Что ты раскис? Что ты не работаешь? Что ты с ним стоишь? Бей в него комбинацию. Нет у меня сил уже с тобой разговаривать. Левый-правый, левый-правый, левый-правый. Проснись, тебе говорят, проснись!». Валуев не смог изменить ситуацию в последнем раунде. Судьи решением большинства объявили победителем россиянина. Зал решение освистал.
В июне 2007 года Дональд встретился с Александром Поветкиным. Изначально с Поветкиным должен был встречаться Монте Барретт, но американец незадолго до боя получил травму. Ему на смену был найден не выходивший на ринг более полутора лет Ларри Дональд. Поединок проходил в среднем темпе. Поветкин шёл вперед весь бой, выбросив значительное количество ударов в цель. Дональд отбоксировал вторым номером, даже не пытаясь форсировать события. Поветкин не смог нокаутировать противника, тем не менее выиграл все раунды.