Иногда (в том числе Антоном Чеховым и в воспоминаниях духоборов) именуется Лев Антонович, что связано с его полным польским именем: Лев Леопольд Мария. Часто встречающийся вариант написания фамилии: Суллержицкий. В окружении и переписке Толстого и Станиславского известен под дружеским прозвищем Сулер, Суллер, в узком кругу Лёпа.
Когда Л. Сулержицкому был год, его семья переехала из Житомира в Киев, где его отец, Антон Матвеевич Сулержицкий, выходец из Польши, открыл переплетную мастерскую. В 1884 Сулержицкий бросил гимназию, а в 1885 отец определил его в Киевскую рисовальную школу Н. И. Мурашко. С 1885 до 1888 работал с В. М. Васнецовым и М. А. Врубелем на росписи Владимирского собора в Киеве.
В семнадцать лет ушёл в приднепровское село: работал у крестьян, учил крестьянских детей.
В 1890 был принят на живописное отделение в Московское училище живописи, ваяния, зодчества (Строгановское училище), где проучился до 1894. С 5 курса исключен за «противоначальственные» выступления.
В училище занимался вместе с Татьяной Толстой — дочерью Л. Н. Толстого, через которую попал в дом Толстых и познакомился с писателем. Идеи Толстого, в том числе пацифизм и анархизм, повлияли на всю дальнейшую жизнь Л. Сулержицкого.
Л. Сулержицкий много занимался печатью и распространением запрещенных произведений Л. Н. Толстого.
Идейный странник, учитель (преподавал грамоту), медицинский помощник, переводчик. За отказ от военной службы был направлен в психиатрическую лечебницу, затем на службу в Кушку, самую южную точку Российской империи. История неудавшегося отказа Сулержицкого от военной службы нашла отражение в незаконченной пьесе Льва Толстого «И свет во тьме светит».
Был матросом: в 1897—1898 служил на пароходе «Святой Николай», на судах черноморского торгового флота; ходил по российским портам (Новороссийск, Батум, Туапсе), в Японию, Китай, Индию, Сингапур, Стамбул.
После службы во флоте в 1898—1899 по просьбе Толстого Л. Сулержицкий организовал отправку первого парохода духоборов в Канаду и их обустройство на новом месте. В первом путешествии он выполнял обязанности переводчика и переговорщика с властями, трудился бок о бок и прожил в палатках с духоборами почти год. Во втором путешествии он вывозил в Канаду колонию духоборов, не смогшую закрепиться на Кипре. На Кипре он был поражен желтой лихорадкой и смог выполнить свою миссию лишь после болезни.
Благодаря встречам у Льва Толстого Сулержицкий подружился с А. Чеховым и М. Горьким, через которых во время крымских гастролей сблизился с МХТ. В 1906, после берлинских гастролей театра, стал режиссёром и помощником К. С. Станиславского. Некоторые исследователи считают, что Сулержицкий с его опытом в области восточных практик (йога, медитация, понятие праны) оказал коренное влияние на формирование методики Станиславского, а в дальнейшем — на участников 1 Студии МХТ.
Вместе со Станиславским поставил «Драму жизни» Г. Гауптмана и «Жизнь человека» Л. Андреева (1907); вместе со Станиславским и И. М. Москвиным — «Синюю птицу» М. Метерлинка (1908); в содружестве с Г. Крэгом и Станиславским — «Гамлет» У. Шекспира (1910). Вместе с Е. Вахтанговым по мизансценам МХТ поставил «Синюю птицу» М. Метерлинка в парижском театре Режан (1911).
В этот период Л. Сулержицкий, отчасти прекративший жизнь вечного странника, женился и у него родилось двое детей.
Преподавал в частной театральной школе, которую окончили многие актёры МХТ. Активный помощник Станиславского в преподавании.
В 1912 году по инициативе К. С. Станиславского возникла 1-я Студия МХТ, которой руководил Л. А. Сулержицкий. В отличие от условного, зрелищного театра Мейерхольда, 1-я Студия МХТ создавала интимный, камерный театр, в котором внимание сосредоточивалось на тончайших психологических нюансах в изображении повседневной жизни со всеми её подробностями. Здесь разными режиссёрами под его руководством были поставлены спектакли, не уступавшие по резонансу премьерам МХТ: «Гибель „Надежды“» Г. Гейерманса и «Праздник мира» Г. Гауптмана (1913), «Сверчок на печи» по Ч. Диккенсу и «Калики перехожие» В. Волькенштейна (1914), «Потоп» Г. Бергера (1915), а также «Эрик XIV» Стриндберга, «Двенадцатая Ночь», «Укрощение Строптивой» и превзошедший постановку Крейга «Гамлет» Шекспира. В этих постановках формировалось дарование М. Чехова, Р. Болеславского, Е. Вахтангова, А. Дикого, Б. Сушкевича, Г. Хмары, С. Бирман, С. Гиацинтовой, В. Готовцева и др. Сулержицкий — один из авторов и участник знаменитых капустников МХТ.
Сулержицкий проповедовал создание сообщества («ордена») актёров, распространяющееся за пределы совместного духовного существования в физическую сферу. В том числе предполагался совместный отдых и физический труд, что, несмотря на препятствия, на 3 лета удалось реализовать в крымских владениях Станиславского в Евпатории. Коммуна актёров, реализованная здесь «по толстовским принципам», в дальнейшем воспроизводилась театрами Франции и США как идеальный способ сплочения коллектива.
В 1916 скончался из-за острого нефрита и был похоронен на Новодевичьем кладбище.
Лев Николаевич однажды сказал о нём:
М. Горький