Лев Александрович Пушкин родился в семье сержанта Преображенского полка Александра Петровича Пушкина и Авдотьи Ивановны Головиной, дочери И. М. Головина. В двухлетнем возрасте Лев и его сестра Мария остались сиротами: 17 декабря 1725 года отец в припадке безумия убил мать и через несколько месяцев скончался, когда следствие было еще не закончено. Ещё в детстве он был записан в Семёновский лейб-гвардии полк. В 1739 году был определён капралом в артиллерию, в которой и прослужил до своего выхода в отставку в сентябре 1763 года, подполковником. Жил в Петербурге. В 1762 году жил в Москве. Во время вступления на престол императрицы Екатерины II, в 1762 году, как писал поэт, «во время мятежа остался верен Петру III и не хотел присягать Екатерине и был посажен в крепость вместе с Измайловым». Об этом Пушкин упоминал неоднократно, в том числе в «Моей родословной»:
Однако архивные данные свидетельствуют, что это, скорее всего, лишь семейная легенда. Фактически в это время Л. А. Пушкин проживал в Москве и в 1762 году участвовал в церемониях по случаю въезда в Москву Екатерины II. Документы 1763—1764 годов также свидетельствуют о том, что он жил в Москве и не был в заключении. В подтверждение своей версии А. С. Пушкин ссылался на сочинения французских историков К. Рюльера и Ж. Кастера, но у них упоминался просто «офицер Пушкин», видимо, не тождественный деду поэта. Л. А. Пушкин, как вспоминает его сын, действительно находился некоторое время под домашним арестом, но, видимо, не из-за политики, а «за непорядочные побои находящегося у него на службе Венецианина, Харлампия Меркадии» (см. ниже). В отставке Л. А. Пушкин жил в Москве, в Троицкой слободе и в своих поместьях. Владелец поместий: Лытогори, Ананьина пустошь, сел Саблино и Лобково Зарайского уезда Рязанского наместичества и др.
Сам Пушкин писал о Льве Александровиче: «Дед мой был человек пылкий и жестокий» и далее рассказывал:
Эту историю опровергал отец Пушкина, Сергей Львович, и действительно, документы свидетельствуют о другом развитии событий. Венецианец Харлампий Меркади преподавал в России французский, итальянский и греческий языки. Некоторое время он служил в доме Л. А. Пушкина, потом у брата его жены А. М. Воейкова. В 1754 году Пушкин и Воейков избили Меркади и он был отправлен в деревню Воейкова, где некоторое время пробыл в домашней тюрьме. Вырвавшись оттуда, Меркади обратился в суд. В 1756 году дело было разобрано военным судом и было установлено, что основным виновником является Воейков. Скорее всего, семейная жизнь Л. А. Пушкина после этого пошла своим чередом, так как в 1757 году у супругов родился еще один сын — Александр. Пушкин писал и о дурном обращении Льва Александровича со второй женой:
По мнению Ю. И. Левиной, в этом рассказе смешались истории о деде Льве Александровиче и прадеде Пушкина — Александре Петровиче, в припадке безумия убившем свою жену Авдотью: «Отражение близких этому ситуаций имеется в следственном деле: в последние дни перед убийством, в весьма возбужденном состоянии, он много раз отправлялся в гости вместе с беременной женой. В показаниях соседа приводится такая бытовая деталь: „И стал Пушкин говорить жене понести образ до церкви, а она ему, Пушкину, говорит, чтоб де пеша с собою не брал ее, того ради, что она чревата, и за дальностью церкви…“».
Лучшим другом его был В. С. Грушецкий — Сенатор, действительный тайный советник и герольдмейстер (из дворянского рода Грушецких), который часто бывал у Пушкиных в гостях; он был женат на сестре первой жены Льва Александровича — Анне Матвеевне Воейковой. Так же в их доме нередкими гостями были племянники М. М. Воейковой — Жеребцовы и Лачиновы.
Сергей Львович ПушкинВасилий Львович Пушкин также вспоминал, что в семье царила дружеская и теплая атмосфера.
Умер в Москве 25 октября 1790 года. Могила его сохранилась до сих пор: она находится в старом соборе Донского монастыря.
Храм Успения Божьей Матери в селе Большое Болдино был, как считается, построен по инициативе Л. А. Пушкина. 5 марта 2011 года храм был вновь освящен. Как отметил архиепископ Нижегородский и Арзамасский Георгий, не случайно днем освящения стал «день памяти святителя Льва, епископа Катанского, являющегося тезоименитым святым Льва Александровича Пушкина (…), который и построил Успенскую церковь в селе Большое Болдино».