Родился в семье метростроевца и музыкальной деятельницы — ученицы А. Б. Гольденвейзера. Его предки жили в Киеве, часть его родственников погибла в годы Холокоста.
В 1953 году окончил Театральное училище им. М.С. Щепкина, где учился у Веры Николаевны Пашенной. Впервые на сцену вышел ещё будучи студентом в спектакле «Иван Грозный» в Малом театре.
В 1953—1956 годах Лев Круглый — актёр Хабаровского краевого театра драмы. Из Хабаровска вернулся в Москву, играл на сцене «Современника».
В 1964 году вместе с некоторыми другими актёрами, последовал за режиссёром Анатолием Эфросом сначала в Театр имени Ленинского комсомола (ныне — Ленком), а в 1967 году — в Театр на Малой Бронной. В 1965 году вышел знаменитый спектакль «Марат, Лика и Леонидик» по пьесе Алексея Арбузова «Мой бедный Марат», в котором Леонидика сыграл Лев Круглый, Лику — Ольга Яковлева, а Марата — Александр Збруев; оглушительный успех имел его Тузенбах в «Трех сестрах» Эфроса.
В кино дебютировал в 1959 году в «Колыбельной» режиссёра Михаила Калика. В фильмографии актёра такие фильмы, как «713-й просит посадку», «Впереди крутой поворот», «Живые и мёртвые», «Шумный день», «Подарок черного колдуна» и другие.
В 1979 году эмигрировал вместе с женой, актрисой Натальей Энке, и сыном Никитой. Жили и работали в Вене, Мюнхене (в Мюнхене три года работал на радио «Свобода» диктором).
Во Франции вместе с семьей жил в Мёдоне, пригороде Парижа.
Ставили спектакли и играли в них. Их театр двух актёров просуществовал 25 лет. Объездили с ним всю Америку и Европу. В Россию Лев Круглый и его жена Наталья Энке приезжали дважды: первый раз с гастролями в Москву и Петербург в 1993 году по приглашению Министерства культуры (спектакли «Бедные люди», «Кроткая» и «Женитьба»), второй раз в 2003 году со спектаклем «В карете прошлого». В годы эмиграции принял крещение, был экуменистом.
В 2005 году в числе десятков других российских деятелей культуры подписал письмо с призывом признать Михаила Ходорковского политзаключенным.
Никита Львович Круглый-Энке, снялся в главной роли в к/м фильме «Ливень» (1977, Одесская киностудия).