Дочь инженера, изобретателя, фотографа-любителя, который снимал дочь, в том числе – обнаженной, и приохотил ее к фотографии с малых лет. В 1920-х была модной моделью в Нью-Йорке. Ее фотографировал Эдвард Стейхен, один из снимков был использован в рекламе женских прокладок Котекс, что вызвало скандал.
В 1932 вернулась в Нью-Йорк, продолжила занятия фотографией, открыла собственную студию. Среди ее работ этого времени — портреты Джозефа Корнелла.
В 1934 вышла замуж за египетского бизнесмена Азиз Бея, переехала в Египет. В 1937 бросила супруга и вернулась в Париж, где встретила своего будущего мужа, английского художника-сюрреалиста, куратора выставок новейшего искусства Роланда Пенроуза.
Во время Второй мировой войны была фотожурналистом, работала для журнала Vogue. Была аккредитована в качестве военного корреспондента, снимала высадку союзников, первое применение напалма при осаде Сен-Мало, освобождение Парижа, лагеря Бухенвальд и Дахау.
После войны стала испытывать жестокие приступы посттравматического синдрома, начала пить. В 1947 рассталась с Азиз Беем, вышла замуж за Р.Пенроуза, родила сына Энтони. В 1949 супруги купили ферму в Сассексе, она стала Меккой для европейского авангарда, здесь гостили Пикассо, Ман Рэй, Генри Мур, Жан Дюбюффе, Доротея Таннинг, Макс Эрнст и др.
После создания в 1947 агентства Магнум Ли Миллер стала одним из его первых членов. Но картины войны, о которых она почти никогда не говорила, не оставляли ее. Это сократило ее жизнь, она умерла от рака.