Лили родилась в Хаммерсмите, западный Лондон, дочь музыканта Кита Аллена и продюсера Элисон Оуэн. У неё есть старшая сестра Сара, младший брат Альфи (который является вдохновителем Лили на песню «Alfie»), и младшая сестра Ребекка. В 1988 году в возрасте до трех лет, Аллен появилась в «The Comic Strip Presents» в эпизоде «Yob», где её отец был в соавторстве. Когда Лили было четыре года, отец ушёл из семьи. Четырёхлетняя девочка воспитывалась матерью. Скорее, это и объясняет, то, что она сменила 13 школ, и у неё появились вредные привычки. В 1998 году Лили снялась в эпизодической роли фильма «Елизавета».
Второй альбом певицы It’s not me, it’s you официально вышел 9 февраля 2009 года, а первый сингл The Fear стартовал на первой строчке британского национального чарта и продержался на ней месяц, в то время как сам альбом стал лидером продаж в Великобритании в неделю выхода.
В 2010 году выиграла в номинации «Лучшая соло исполнительница» «Brit Awards».
Встречалась с солистом The Chemical Brothers Эдом Саймонсом, от которого ждала ребёнка. 19 декабря 2007 года Лили официально заявила о беременности, но, будучи на 4-м месяце беременности, в январе 2008 у Аллен произошёл выкидыш.
Сейчас находится в гражданском браке с Сэмом Купером. От него Лили забеременела во второй раз, но в конце октября 2010 года 6-ти месячная беременность Лили вновь обернулась выкидышем. После второго выкидыша у Лили был обнаружен сепсис.