Лора Сме — дочь французской актрисы Натали Бей и французского певца Джонни Халлидея. Её родители развелись через три года после её рождения, и Лора воспитывалась матерью. Закончив школу, в 16 лет Лора Сме выбрала актёрскую профессию и посещала занятия актёра Реймона Аквавивы. Летом 2002 года Лора принимала участие в работе творческой мастерской начинающих кинематографистов. Здесь ей посчастливилось играть в одном фильме с Кристин Скотт Томас. Свою первую роль Лора получила у Хавьера Джианноли. В 2003 г. Смет сыграла главную роль больной раком Шарлотты в драме Джианноли «Страстные тела». Сме получила за эту роль хорошую критику и в 2004 г. была номинирована на французскую премию «Сезар» как лучшая начинающая актриса, а также получила приз Роми Шнайдер — известную кинопремию Франции для молодых актёров.
После успеха её первого фильма Лора Сме в 2003 г. снялась в фильме Фредерика Фонтейна «Жена Жиля» в ведущей роли второго плана — младшей сестры героини Эммануэль Дево. Годом позднее Лора Сме сыграла в фильме Клода Шаброля «Подруга невесты», обеспечившем актрисе международную известность. В триллере её партнером является Бенуа Мажимель, от героя которого Сента в исполнении Лоры Сме в доказательство любви требует совершить убийство.
В личной жизни Лору Сме, большую почитательницу Джины Роулендс и Наоми Уоттс, связывают отношения с писателем Фредериком Бегбедером, который старше её почти на 18 лет. Агентом Лоры Сме является её крестный отец, Доминик Беснехар, работающий с Натали Бей, Анук Эме, Евой Грин и Софи Марсо.