Ларушка Миша (Цви Мойша) Скикне родился 1 октября 1928 в литовском городе Йонишкисе в еврейской семье. В возрасте пяти лет он вместе с родителями эмигрировал в город Йоханнесбург в Южной Африке, где он сменил имя на английское — Гарри. Во время Второй мировой войны он в составе бригады артистов при южноафриканской армии служил в Египте и Италии, а затем вернулся домой, в Йоханнесбург.
В 1946 году он выиграл стипендию Королевской академии драматического искусства. В это время он берёт себе артистический псевдоним Лоуренс Харви: Лари — так называли его сокурсники, Харви — возможно от названия знаменитого лондонского универмага «Харви». После окончания академии он некоторое время работал в Манчестере.
Его дебют в кино состоялся в 1948 году в фильме «Дом тьмы», однако первые его роли были недостаточно выразительны. После провала в лондонском театре «Вест Энд» он в 1952 году присоединился к Королевскому шекспировскому театру в городе Стратфорд-на-Эйвоне. Несмотря на регулярные нелестные отзывы критиков, он неизменно позиционировал себя как лучший актёр. В конце концов, он получил главную роль в фильме « Ромео и Джульетта» (1954), однако пылкий Ромео из него не получился. Более того, актёр страдал звёздной болезнью, что впоследствии лишило его многих ролей. Несмотря на это, он был приглашён компанией «Warner Bros.» в Голливуд на главную роль в фильме «Ричард Львиное сердце» (1954).
Он также появлялся на американском телевидении. Его дебют на Бродвее, хотя и был отмечен Международной театральной наградой в пьесе «Остров коз», но спектакль с треском провалился уже на второй неделе премьеры. Харви играл на Бродвее ещё дважды: в комедии «Провинциалка» Уильяма Уичерли в 1957 году и шекспировском «Генрихе V».
Успех пришёл к нему лишь в 1959 году, когда он был номинирован на «Оскар» и премию BAFTA за лучшую свою роль в фильме «Путь наверх», став первым литовским актёром, когда-либо выдвигавшимся на «Оскара».
Став звездой, Харви снялся в конце 50-х — начале 60-х годов в ряде других фильмов, таких как «Форт Аламо» «Баттерфилд, 8» вместе с Элизабет Тейлор, «Две любви», «Прогулка по беспутному кварталу», «Чудесный мир братьев Гримм», «Манчжурский кандидат» с Фрэнком Синатрой и других. С Тэйлор и Синатрой они стали друзьями. По иронии судьбы, в этот период его партнёрши по съемкам — Симона Синьоре, Элизабет Тэйлор и Джули Кристи получили, а Джеральдин Пейдж и Гермиона Баддели были номинированы на «Оскар».
Начиная с середины 60-х годов карьера Харви закончилась. Последней удачей стала награда Мюнхенского кинофестиваля за фильм «Avventura nella fantasia» (1962). Римейк 1964 года «Бремя страстей человеческих» по роману Сомерсета Моэма провалился, как и римейк «Гнев» (1964) Мартина Рита на фильм Акира Куросава «Расёмон». С тех пор Харви появлялся только в малоизвестных фильмах и на телевидении исключительно из-за своего «звёздного» имени. В последние годы жизни он занялся режиссёрской работой, и возможно, если бы не преждевременная смерть, стал бы режиссёром. Однако 25 ноября 1973 года, в возрасте 45 лет, он скончался от рака желудка в Лондоне. Он похоронен вместе со своей дочерью в Санта-Барбаре.
В молодости Харви встречался с актрисой Гермиона Баддели. Затем он женился на актрисе Маргарет Лейтон (1957—1961), брак закончился разводом. Затем на мультимиллионерше, бывшей актрисе Джоан Перри (1968—1972), вдове директора кинокомпании «Columbia Pictures» Гарри Кона. В 1969 году он встретил Паулину Стоун, модель журнала «Vogue». В том же году у них родилась дочь Д?мино Харви. В 1972 году Харви развёлся с Перри и женился на Стоун.
Жизнь его дочери, Д?мино, «охотницы за головами», скончавшейся в возрасте 35 лет предположительно от передозировки наркотиков в ванной, легла в основу фильма «Д?мино» с Кирой Найтли в главной роли.