Эдит Мэдлин Кэрролл родилась 26 февраля 1906(19060226) года в городе Вест-Бромвич в английском графстве Стаффордшир. Своё образование она получила в университете Бирмингема.
Её кинодебют состоялся в 1928 году в одном из британских фильмах, и Мэдлин быстро получила признание и успех, благодаря своему образу аристократической блондинки. В начале 1930-х она появилась в таких популярных фильмах у себя на родине, как «Атлатик», «Школа скандала» и «Я был шпионом». В 1931 году она неожиданно на пару лет покинула кино, после замужества с капитаном Филлипом Эстли. Впоследствии снялась в костюмно-историческом фильме Виктора Сэвилла «Диктатор» (1935, где исполнила роль датской королевы Каролины Матильды), и др. После развода в 1940 Кэрролл ещё трижды была замужем, в том числе и за сценаристом Стерлингом Хэйденом, но все браки завершились разводом.
В 1935 году актриса привлекла внимание Альфреда Хичкока и в том же году появилась в его картине «Тридцать девять ступеней». После выхода фильма на экраны Кэрролл получила хорошие отзыва за её роль, в том числе актрисой восхищались и критики из «The New York Times». Спустя год Хичкок пригласил её в ещё одну свою картину — Мэдлин исполнила роль Элзы Кэррингтон в фильме «Секретный агент».
К тому времени Кэрролл стала довольно популярна и вскоре подписала контракт с Paramount Pictures на съёмки в Голливуде. Там она появилась в таких фильмах, как «Смерть генерала на рассвете» (1936), «Узник Зенды» (1937), «Блокада» (1938), «Сафари» (1940), «Северо-западная конная полиция» (1940), «Моя любимая блондинка» (1942) и «Фанат» (1949), где она исполнила свою последнюю кинороль. После этого Мэлин сыграла ещё несколько ролей на телевидении и в 1955 году завершила свою актёрскую карьеру.
Её карьера в кино замедлилась ещё в начале 1940-х годов, после того как её сестра погибла во время бомбардировки немецкими войсками Англии. Мэдлин тут же записалась доброволицей в ряды сестёр Красного креста и на протяжении всей Второй мировой войны принимала активное участие во многих программах этой организации. Кэрролл работала в госпиталях Италии и Франции, а за особую храбрость и отвагу на территории последней была награждена орденом Почётного легиона. В 1943 году актриса приняла американское гражданство.
Мэдлин Кэрролл умерла от рака 2 октября 1987 года в испанском городе Марбелья в возрасте 81 года. За свой вклад в киноиндустрию Мэдлин Кэролл удостоена звезды на Голливудской аллее славы.