Бусси родилась в Вальпараисо в зажиточной семье. Её отец — Сиро Бусси, офицер торгового флота Чили. Она закончила Университет Чили по специальности учитель истории и географии и работала в Национальном статистическом бюро. Бусси познакомилась с Альенде после землетрясения в Чили в 1939 году, где они оба принимали участие в кампании помощи пострадавшим от землетрясения. Годом позже они поженились. Альенде в тот период, на заре своей политической карьеры, занял пост министра здравоохранения в правительстве Народного фронта Агирре Серды.
После военного переворота 1973 г., в результате которого был свергнут её муж — Сальвадор Альенде, Бусси эмигрировала в Мексику. В эмиграции стала видным общественным деятелем, одним из лидеров чилийской оппозиции в изгнании. Она развернула международную кампанию, направленную против диктаторского режима Аугусто Пиночета, выставляла свою кандидатуру на выборах ректора Университета Глазго в 1977 году.
24 сентября 1988 года, после 15 лет изгнания, Бусси вернулась в Чили и возглавила Фонд Сальвадора Альенде. Умерла в Сантьяго в возрасте 94 лет во сне. Её останки захоронены на территории бывшего Национального конгресса.