Наибольшую известность Барни принесла серия экспериментальных видеофильмов «Кремастер» (всего пять фильмов, 1995—2002), в которых он выступал сценаристом, режиссёром, продюсером, исполнителем главных ролей. Смысловая структура видеоработ Барни сложна и многогранна: фантастические образы сплетаются в многоярусную систему аллегорий и метафор. Фактически фильмы Мэтью Барни представляют собой масштабные художественные акции, переложенные на видеоплёнку, при этом в изобразительный ряд фильма причудливо вплетаются картины и «скульптуры» из вазелиноподобной массы, принадлежащие рукам самого Барни. Сам Мэтью считает себя в первую очередь скульптором.
Газета The Guardian назвала серию «Кремастер» «первым по-настоящему выдающимся творением в сфере кино, сделанным в контексте изобразительного искусства, после „Андалузского пса“ Бунюэля и Дали».
Одной из последних работ художника является видеофильм «Рисуя границы-9» (Drawing Restraint 9), главную роль в котором сыграла его жена — исландская певица Бьорк.
Многие критики называют Мэтью Барни в числе самых скандальных и интересных художников современности.