Сын обер-камергера члена Государственного совета Российской империи князя Александра Михайловича Урусова и жены его Екатерины Павловны урождённой Татищевой (родная сестра члена Государственного совета Д. П. Татищева). Его братья и сёстры: Мария (1-м браком за гофмейстером И. А. Мусиным-Пушкиным, 2-м браком за государственным канцлером и членом Государственного совета А. М. Горчаковым), Софья (замужем за генералот от кавалерии князем Л. Л. Радзивиллом), Александр, Павел (генерал от инфантерии, начальник 5-й пехотной дивизии), Николай (капитан, адъютант великого князя Михаила Павловича), Андрей, Пётр (чиновник для особых поручений Министерства внутренних дел и Военного министерства, камергер), Иван (полковник), Наталья (фрейлина, замужем за графом И. П. Кутайсовым, мать члена Государственного совета П. И. Кутайсова) и Григорий (майор).
Родился 1 октября 1802 года. Образование получил в Пажеском корпусе, из которого выпущен 26 марта 1821 года прапорщиком в Харьковский драгунский полк. Назначенный адъютантом к генерал-адъютанту П. Д. Киселёву, Урусов некоторое время спустя был переведён в лейб-гвардии уланский полк.
Принимал участие в русско-турецкой войне 1828—1829 годов и за отличие был награждён орденами св. Анны 2-й степени с бантом (в 1828 году) и св. Владимира 4-й степени с бантом (в 1829 году).
Назначенный 5 сентября 1829 года флигель-адъютантом ротмистр Урусов в следующем году принял участие в подавлении Польского восстания и за многочисленные отличия был 5 мая 1832 года пожалован золотой саблей с надписью «За храбрость». Также он в 1831 году получил польский знак «Virtuti Militari» 4-й степени.
В 1835 году получил чин полковника. 11 декабря 1840 года князь Урусов за беспорочную выслугу 25 лет в офицерских чинах был награждён орденом св. Георгия 4-й степени (№ 6198 по кавалерскому списку Григоровича—Степанова).
10 октября 1843 года произведён в генерал-майоры, с назначением в Свиту Его Величества, затем назначен Нижегородским военным губернатором и 6 декабря 1853 года произведён в генерал-лейтенанты.
В 1854 году Урусов был назначен Витебским, Могилевским и Смоленским генерал-губернатором. Через два года князь Урусов получил назначение присутствующим в Московские департаменты Сената; был почётным опекуном Московского опекунского совета.
Среди прочих наград князь Урусов имел ордена св. Станислава 1-й степени (1846 год), св. Анны 1-й степени (1849 году, императорская корона и мечи к этому ордену пожалованы в 1851 году), св. Владимира 2-й степени (1856 год), Белого Орла (1865 год), св. Александра Невского (1868 год, алмазных знаков этого ордена удостоен в 1871 году), орден св. Владимира 1-й степени (1878 год). В 1875 году произведён в генералы от кавалерии.
Скончался в Москве 16 декабря 1883 года, похоронен на Ваганьковском кладбище.
Князь Урусов был женат на Екатерине Петровне урождённой баронессе Энгельгардт, дочери Духовщинского уездного предводителя дворянства, отставного гвардии поручика Петра Яковлевича Энгельгардта и жены его Анны Михайловны урождённой Белкиной. Их сыновья: Фёдор (генерал-лейтенант), Владимир (действительный статский советник) и Александр (камергер).