Отец — Петр Сибинов Арнаудов, торговец. Мать — Друмка Панова. Братья — Димитр (работал в городской общине Русе, был её главным секретарём), Илия (оперный режиссёр, один из первых болгарских музыкальных режиссёров, первый постановщик в Болгарии опер Рихарда Вагнера). Супруга — Стефанка. Дети — Асен (экономист), Златка (пианистка), Петр (музыкальный педагог).
Окончил государственную мужскую гимназию «Князь Борис» в Русе, Высшее училище в Софии (будущий Софийский университет; 1898), где изучал славянскую филологию, ученик профессора Ивана Шишманова. Специализировался в университетах Лейпцига и Берлина (1898—1900) и Праги (1903—1904), в котором получил степень доктора в области философии, славянской филологии и индологии (тема диссертации: «Български народни приказки»).
Был учителем гимназий в Видине, с 1901 — в Софии. С 1907 — заместитель директора Народной академии в Софии. С 1908 — ординарный доцент, с 1914 — экстраординарный профессор, с 1919 — ординарный профессор сравнительной литературной истории, в 1921—1922 — декан историко-филологического факультета, в 1935—1936 — ректор Софийского университета. В 1926 — директор Народного театра. В 1923—1927 и 1931—1933 — председатель Союза болгарских писателей. Являлся президентом Болгарской академии наук. Был членом Украинской академии наук, литературной академии «Пётефи» (Венгрия), доктором honoris causa университетов Гейдельберга (1936) и Мюнстера (1943). Входил в состав масонской ложи «Светлина».
Автор многочисленных монографий, посвящённых выдающимся деятелям болгарской культуры — Паисию Хилендарскому, Неофиту Бозвели, Василу Априлову, Ивану Селиминскому, Георги Раковскому, Любену Каравелову. Исследовал творчество классиков болгарский лиитературы — Ивана Вазова, Пейо Яворова, Кирилла Христова, Йордана Йовкова, Димчо Дебелянова и др. Занимался изучением народной поэзии, один из основателей современной болгарской этнографии. Сторонник культурно-исторического метода в литературоведении. В 1925—1943 — редактор журнала «Българска мисъл». Выпустил библиографическое издание «Болгарские писатели» (тт. 1-6, 1929—1930; 2003—2004).
С 1 июня по 2 сентября 1944 — министр народного просвещения в правительстве Ивана Багрянова. После переворота 9 сентября 1944 арестован. За участие в его деятельности был приговорён так называемым Народным судом в 1945 к 15 годам лишения свободы. В тюрьме занимался переводами с французского языка и подготовкой издания сочинений Ивана Вазова. Освобождён из заключения в 1947. Был исключён из Болгарской академии наук (восстановлен в 1961).
Именем академика Арнаудова названа средняя школа в Софии. В Русе проходят «Арнаудовские чтения».