Любителям рок-музыки известна по совместному альбому с вокалистом группы «Queen» Фредди Меркьюри — «Barcelona» (1988). Заглавная песня, посвящённая родному городу Кабалье — Барселоне, стала одной из двух официальных песен Летних Олимпийских игр 1992 года, проходивших в столице Каталонии.
В 1997 году совместно с швейцарской рок-группой Gotthard была записана рок-баллада «One Life One Soul».
Обучалась в течение 12 лет в Лицее Барселоны и окончила его с золотой медалью в 1954 году. Поступила в 1956 году в Базельскую оперу, где в её репертуар вошли роли Тоски, Аиды, Арабеллы и Саломеи.
Между 1956 и 1965 годами Монсеррат Кабалье пела в оперных театрах разных городов Европы — Бремена, Милана, Вены, Барселоны, Лиссабона, а также исполнила в Мехико в 1964 году партию Манон в одноимённой опере Массне. Международная известность пришла к Кабалье в 1965 году, когда в связи с болезнью Мэрилин Хорн она заменила американскую певицу в партии Лукреции Борджиа в одноимённой опере Гаэтано Доницетти (концертное исполнение в Карнеги-Холл).
В 1964 она вышла замуж за Бернаба Марти. В 1972 году родила дочь Монтсеррат.
В ноябре 2000 года участвовала в благотворительном концерте-акции фонда «Мир Искусства» «Звезды мира — детям», проходившем в Москве.