После сентября 1939 года Наталья Арсеньева жила в Вилейке, работала в областной «Крестьянской газете». В апреле 1940 года как жена пленного польского офицера была выслана с двумя сыновьями в Казахстан, работала в колхозе. В мае 1941 года вернулась из ссылки в Минск, благодаря ходатайству Союза писателей БССР, особенно Янки Купалы. Тут её настигла война. В оккупированном Минске сотрудничала с профашистской «Минской газетой». Написала несколько либретто к операм, занималась переводами. Её сын Ярослав погиб во время организованного партизанами взрыва в кинотеатре. В 1944 году вместе с мужем, командиром Белорусской краевой обороны эвакуировалась в Германию. Активно участвовала в культурной и просветительской деятельности в лагерях для «перемещённых лиц», преподавала в Белорусской гимназии им. Я. Купалы. Сотрудничество с нацистскими властями в дальнейшем объясняла так: «Люди, которые ни за что пострадали от советской власти, а таких было не так уж и мало, встречали немцев с надеждой, как избавителей. Абсолютно никто не думал, что немцы такие нелюди.»
С 1949 года жила в США. Работала в эмигрантской белорусской газете «Беларус», на радио «Свобода», в Белорусском институте науки и искусства в Нью-Йорке. В 1970-1980-е годы отошла от активного участия в политической жизни белорусской эмиграции. Умерла 25 июля 1997 года в Рочестере, штат Нью-Йорк, где жила с семьёй сына Владимира; там же похоронена.
В довоенной лирике замыкалась на интимных и пейзажных мотивах, философских размышлениях, её творчество называют «хвалой чистой и истинной красоте, чудесам природы и любви».
Во время войны и в эмигрантский период становится сильным и даже ведущим патриотический мотив. Воспевала мужество и решимость. Делала акцент на белорусской культуре и истории.
В СССР произведения Натальи Арсеньевой были запрещены. До сих пор её нельзя преподавать в школах Белоруссии.
В 2003 году ей установлен памятник в городе Старые Дороги Минской области.
Стихи
Пьеса
Либретто
Тексты для песен
Переводы