В 2002 году Морарь окончила кишиневский лицей «Гаудеамус» и в 2007 году социологический факультет Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова.
В 2005 году Наталья Морарь была одним из создателей внепартийного молодежного движения «Демократическая альтернатива» (ДА!).
В 2005—2006 годах работала в фонде «Открытая Россия», возглавляемом Михаилом Ходорковским (координатор проекта «Школы публичной политики»). Позже занимала должность пресс-секретаря коалиции «Другая Россия» и активно участвовала в политической деятельности, в том числе в организации «Маршей несогласных». Оставила членство в политических организациях с момента началы работы журналистом The New Times.
Публикации Натальи Морарь посвящены проблемам коррупции в России. Она, в частности, писала об убийстве банкира Андрея Козлова и о делах, связанных с отмыванием денег, в которые, по её мнению, были вовлечены австрийский «Райффайзен Банк» (Raiffeisen Zentralbank) и российский банк «Дисконт»; также упоминалось имя генерал-лейтенанта Александра Бортникова, тогда заместителя директора ФСБ и начальника Департамента экономической безопасности ФСБ. В ноябре 2007 года опубликовала серию статей о незаконной финансовой деятельности государственного Всероссийского центра изучения общественного мнения (ВЦИОМ).
В декабре 2007 года Наталья Морарь опубликовала статью «Чёрная касса Кремля», о фонде, через который, по её мнению, во время парламентских выборов 2007 года были незаконно поставлены в зависимость все основные политические партии России от «Единой России» до оппозиционных партий СПС и «Яблоко».
16 декабря 2007 года Наталья Морарь возвращалась в Россию из недельной командировки в Израиль. При прохождении паспортного контроля в аэропорту Домодедово Наталье Морарь было объявлено, что ей, по решению ФСБ, запрещён въезд в Россию. Ей пришлось улететь в Кишинёв.
17 января в посольстве России в Молдавии Наталье Морарь было сообщено, что ей запрещен въезд в Россию в соответствии с пунктом 1 статьи 27 Федерального закона «О порядке выезда из РФ и въезда в РФ». В этой статье говорится: «Въезд в Российскую Федерацию иностранному гражданину или лицу без гражданства не разрешается в случае, если это необходимо в целях обеспечения обороноспособности или безопасности государства, либо общественного порядка, либо защиты здоровья населения»…
23 февраля 2008 года в Кишиневе Наталья Морарь зарегистрировала брак со своим коллегой — журналистом «The New Times» гражданином России Ильей Барабановым.
27 февраля Морарь и Барабанов прилетели в Москву из Кишинева. Наталья Морарь считала, что её, как жену гражданина России, не имеют права не пустить в Россию. Однако пограничники аэропорта Домодедово не разрешили ей пересечь границу России. Ей было предложено вернуться в Кишинев, но она отказалась.
Наталья Морарь и её муж Илья Барабанов остались в зоне пограничного контроля, где провели ночь. К ним не допустили ни их адвоката, ни представителей журнала «The New Times».
Представители МИД России заявили, что «в соответствии с международной практикой, государства не обязаны объяснять причины закрытия въезда на свою территорию иностранному гражданину». В МИДе подчеркнули, что брак с российским гражданином с правовой точки зрения ситуацию не меняет.
29 февраля Морарь и Барабанов продолжали находиться в транзитной зоне аэропорта Домодедова. Им ограничили возможность к передвижению и связи.
1 марта они вернулись в Кишинёв.
Жалоба корреспондента журнала «New Times» Натальи Морарь на отказ во въезде на территорию России была рассмотрена Мосгорсудом 5 июня 2008 года.
21 августа 2008 года Наталье Морарь было отказано в российском гражданстве. Причина — призывы к свержению конституционного строя Российской Федерации насильственными методами и угроза безопасности государства.
По сообщению радио «Эхо Москвы», в конце августа 2008 года Морарь подала иск в Европейский суд по правам человека.
В 2008—2009 годах возглавляет фонд «Think Moldova». По собственному признанию, участвовала в организации акций протеста 6 апреля 2009 года после парламентских выборов в Молдавии, переросших потом в массовые беспорядки в Кишинёве 7 апреля.
19 мая 2009 года Конституционный Суд Российской Федерации вынес определение Отказать в принятии к рассмотрению жалобы гражданки Морарь Натальи Григорьевны, поскольку она не отвечает требованиям Федерального конституционного закона «О Конституционном Суде Российской Федерации», в соответствии с которыми жалоба в Конституционный Суд Российской Федерации признается допустимой.
Также, по мнению Конституционного Суда: Федеральный законодатель был вправе предусмотреть оспариваемое ограничение в отношении въезда иностранных граждан и лиц без гражданства на суверенную территорию Российской Федерации, а сам по себе пункт 1 части первой статьи 27 Федерального закона «О порядке выезда из Российской Федерации и въезда в Российскую Федерацию» конституционные права гражданки Республики Молдовы Н. Г. Морарь не нарушает.
Двое судей Конституционного суда выступили против такого решения, а судья Анатолий Кононов написал по этому поводу «Особое мнение», в котором утверждал, что «оспариваемые в настоящем деле положения Закона, как и сложившаяся практика его применения, противоречат конституционным гарантиям прав и свобод и не оставляют заявительнице никаких шансов на эффективную защиту от произвола и на справедливое судебное разбирательство».