Н. А. Бруни первоначально учился на архитектора, посещая Академию художеств вольноприходящим учеником по архитектуре. Однако затем склонность к живописному ремеслу заставила его изменить семейной традиции, и в 1875 году после окончания гимназии он поступает в Академию художеств учеником по исторической живописи.
В 1884 году за работу «Притча о богатом и Лазаре» он был удостоен малой золотой медали. В 1885 году за программу «Овчая купель» по окончании Академии получил звание классного художника первой степени.
С 1890 года преподавал в Центральном училище технического рисования барона А. Л. Штиглица. С 1892 года — надзиратель классов Академии художеств, в 1894 году назначен инспектором классов Высшего художественного училища при Академии.
В 1906 году Н. А. Бруни был удостоен звания академика.
В 1912 году Н. А. Бруни стал заведующим мозаичным отделением Академии.
Работая как практический живописец, участвовал в росписи Храма-памятника Александра Невского в Софии.
Известно, что Н. А. Бруни также создавал проекты витражей. По его эскизу в мюнхенской мастерской Ф. К. Цеттлера в 1899 году создан витраж с изображением Воскресения Христова для церкви св. Александра Невского второго кадетского корпуса в Петербурге. В 2008 году он был извлечен из запасников научно-исследовательского музея российской Академии художеств в Петербурге. В 1905 году также по эскизу Н. А. Бруни в мастерской Х. Мюллер-Хиклера в Дармштадте был создан витраж для Великокняжеской Усыпальницы Петропавловского собора в Петербурге. Этот витраж погиб в годы Великой Отечественной войны: он был полностью разрушен взрывной волной. В 2006 году витраж воссоздан в петербургской мастерской А. И. Яковлева .
Оба витража отражают православную традицию создания запрестольных икон с изображением Воскресения Христова и являются лучшими памятниками витражного искусства в России.