В 1919 г. поступил на юридический факультет Афинского университета.
Летом 1924 г. участвует в 5-м конгрессе Коминтерна. Становится генеральным секретарем КПГ. После исключения из партии ищет связи с Левой оппозицией, но Троцкий осуждает и Пулиопулоса и Мишеля Пабло как фракционеров.
В 1943 г. расстрелян итальянскими оккупационными войсками вместе с сотней других заключенных, как ответ на действия греческих партизан. Даже во время казни продолжал обращаться к присутствующим с антифашистскими речами, из-за чего был расстрелян отдельно от других.