Родился в семье албанского происхождения (его албанское имя — Коста Пачу). Окончил Софийскую духовную семинарию, изучал богословие в Софийском, Белградском и Загребском университетах, в 1927 получил степень доктора богословия в Черновицком университете. В 1928—1930 специализировался в области философии в Берлинском университете, также слушал лекции в Венском университете.
30 декабря 1923 был пострижен в монашество в Софии в храме Святой Недели. Был возведён в сан иеромонаха. После окончания обучения занимал должности секретаря Рыльского монастыря, преподавателя и воспитателя Софийской духовной семинарии, протосингела Софийской митрополии, начальника культурно-просветительного отдела Святейшего Синода Болгарской православной церкви. С 1936 — епископ Стобийский, затем стал генеральным секретарём Святейшего Синода. С 1938 — митрополит Пловдивский.
Во время Второй мировой войны решительно выступил против выдачи евреев — граждан Болгарии в нацистскую Германию. Взял депортируемых евреев под свою защиту, заявив, что если их отправят из Пловдива на поезде, то он ляжет перед ним. Институт «Яд Вашем» в 2002 посмертно присвоил ему (как и Экзарху Болгарии митрополиту Стефану) почётное звание «Праведник народов мира», а его наследникам были вручены специальная благодарственная грамота и почётная медаль.
С 1951 был наместником-председателем Святейшего Синода. После восстановления в Болгарской православной церкви патриаршества 10 мая 1953 был избран на Церковно-народном соборе Патриархом Болгарским и митрополитом Софийским. До 1969 продолжал также быть управляющим Пловдивской епархией.
Лояльно относился к просоветскому режиму, пришедшему к власти в Болгарии в 1944. В свою очередь, болгарское государство создало для церкви больше возможностей для деятельности, чем в СССР (хотя существовали и значительные ограничения). Так, церкви принадлежали многие храмы (в 1975, по официальным данным, 2855) и монастыри, у неё были собственное издательство (выпускавшее, в частности, учебники и монографии), земледельческие участки, дома отдыха и здравницы. Она издавала не только ежемесячный журнал (как в СССР), но и еженедельную газету. Кроме того, председателями приходских советов являлись священники (в СССР после Архиерейского собора 1961 всей хозяйственной деятельностью приходов занимались светские лица — старосты — назначаемые с согласия, а часто и по инициативе государственных органов).
Неоднократно посещал СССР — в первый раз в 1948, ещё будучи митрополитом, в качестве члена делегации Болгарской православной церкви по случаю 500-летия автокефалии Русской православной церкви и прошедшего в Москве Совещания глав и представителей Поместных православных церквей (произнёс на нём речь «Рим и Болгария»). В последний раз в 1970, когда изучал документы, хранящиеся в исторических архивах Москвы, в связи со своей научно-исследовательской работой. Поддерживал тесные связи с Русской православной церковью, которая, в свою очередь, настояла на признании Константинопольским патриархатом в 1961 законности восстановление патриаршества в Болгарии. Весной 1962 Патриарх Кирилл нанёс официальный визит Константинопольскому Патриарху.
Доктор богословия honoris causa Софийской, Московской и Ленинградской духовных академий. Академик Болгарской академии наук по отделению исторических и педагогических наук (июль 1970). Являлся заместителем председателя Болгарского национального комитета защиты мира и постоянным членом Всемирного Совета Мира. Был награждён двумя орденами «Народная Республика Болгария» I степени, орденом Кирилла и Мефодия I степени. Народный деятель культуры (1969).
Похоронен в главном храме Бачковского монастыря.
Получил известность в Болгарии не только как религиозный деятель, но и как историк. Специализировался в области изучения болгарской культурно-национальной и церковной истории, в первую очередь, борьбы болгарского народа за независимость и национальную идентичность. Его научные труды были созданы на основе огромного документального материала (в том числе содержавшегося в зарубежных архивах — Патриарх занимался научной работой в архивах и библиотеках Москвы, Ленинграда, Белграда, Берлина, Будапешта, Вены, Парижа, Праги) и являются значительным вкладом в изучение истории болгарской церковно-национальной борьбы. Его первый значительный церковно-исторический труд — трилогия, посвящённая его предшественникам на Пловдивской кафедре. Затем написал ещё ряд монографий, последнюю из которых — капитальное исследование истории Болгарского Экзархата в Адрианополе и Македонии — он не успел завершить.
Кроме того, был автором богословских трудов, экзегетом, проповедником.