Преимущественно самоучка, представитель позднего романтизма. Произведениям Ланге-Мюллера свойственен ярко выраженный национальный колорит. Многие его песни (а написал он их около 250) стали народными. Влияние народно-песенной и средневековой культуры ощутимо и в камерной музыке Ланге-Мюллера, и в его хорах. Некоторые музыковеды отмечают, что импрессионистические черты музыкального стиля Ланге-Мюллера позволяют назвать его предшественником Дебюсси. Оперы Ланге-Мюллера — «Испанские студенты» (дат. «Spanske Studenter»; 1883), вдохновлённая вагнеровскими образцами «Кровь викинга» (дат. «Vikingeblod»; 1900) и ряд других — считаются неудачными, зато музыка и песни к сказочной комедии Хольгера Драхмана «Жил-был однажды» (дат. «Der var engang») пользовались продолжительным успехом. Песня Ланге-Мюллера на стихи Драхмана «Мы любим нашу страну» (дат. Vi elsker vort land; 1887) включена в Датский культурный канон.
В самом начале XX века Ланге-Мюллер по состоянию здоровья отошел от творческой деятельности.