Поликрат захватил власть в Самосе во время празднования в честь Геры. Поначалу правил вместе с двумя братьями (Пантагнотом и Силосоном), затем, первого убив, а второго изгнав, стал править единолично. При Поликрате пиратские сто 50-весельных кораблей самосцев господствовали в Эгейском море. Поликрат предпринимал попытки распространить свою власть и на другие острова и города Ионии. Так им были предприняты походы на Милет, Лесбос, захвачен остров Рения. При нападении персов на Египет (525 год до н. э.) расторг союз с фараоном Амасисом и направил сорок кораблей в помощь персидскому царю Камбису. Вместе с этими наемниками из Самоса были удалены основные политические противники Поликрата, которые при поддержке спартанцев и коринфян безуспешно пытались завладеть островом. В 522 году до н. э. персидский сатрап Оройт заманил Поликрата в Магнесию, где он был то ли посажен на кол, то ли распят.
Ценя науку и искусство, Поликрат собирал рукописи и возводил роскошные постройки, о восстановлении которых пятьсот лет спустя мечтал Калигула. При нем Самос сделался умственным центром всей Греции; при дворе его жили врач Демокед, поэты Ивик Регийский и Анакреонт Теосский. Блестящая судьба Поликрата как замечательного счастливца была отмечена в Геродотовом сказании о его перстне, которое переработал Шиллер в балладе «Поликратов перстень». Комплексом Поликрата психоаналитики называют сопровождающие жизненные удачи опасения грядущей беды.