Обучаясь праву в Великобритании, Викреманаяке стал в 1955 председателем Ассоциации студентов Цейлона. Вернувшись на родину, он в 1960 стал депутатом парламента от партии Ланка Сама Самаджа, замем перешёл в ШЛПС. В 1970 он стал заместителем министра юстиции в правительстве Сиримаво Бандаранаике, в 1975 министром плантационной промышленности и в 1976 также министром юстиции. В 1977 на парламентских выборах, принесших ШЛПС поражение, Викреманаяке потерял свой депутатский мандат, а в 1978 был избран генеральным секретарём ШЛПС. В 1994 он стал министром внутренних дел, а также лидером парламентской фракции ШЛПС, а в 2000 назначен президентом Чандрикой Кумаратунгой премьер-министром страны после ухода в отставку Сиримаво Бандаранаике и сформировал правительство меньшинства. В октябре 2001 его правительству был вынесен парламентский вотум недоверия, и лидер оппозиции Ранил Викрамасингхе сменил Викреманаяке на посту премьер-министра. В 2004 он вновь вошёл в правительство, а в 2005 премьер-министр Махинда Раджапаксе, избранный президентом, назначил Викреманаяке премьер-министром.
Викреманаяке является противником переговоров с сепаратистской тамильской группировкой Тигры освобождения Тамил-Илама.