Основатель и руководитель издательства «Алконост» (1918—1923), в котором выходили книги Анны Ахматовой, Андрея Белого, Александра Блока, Вячеслава Иванова, Фёдора Сологуба и других авторов, в основном символистского лагеря. Современный исследователь отмечает в связи с этим: «Самое имя С. М. Алянского знаменует целую эпоху в истории отечественной книги».
Затем в 1929—1932 гг. возглавлял Издательство писателей в Ленинграде, в котором публиковались Вениамин Каверин, Юрий Тынянов, Константин Федин, Ольга Форш, Мариэтта Шагинян и другие. В дальнейшем работал редактором, главным образом, в Государственном издательстве детской литературы.
Опубликовал мемуарный труд «Встречи с Александром Блоком» (1969, 2-е изд. 1972).