Урождённая фон Остгейм (нем. Freiin Marschalk von Ostheim). Вышла в 1783 за нелюбимого ей офицера Генриха фон Кальба. В 1784 она познакомилась с Шиллером — эта встреча положила начало экзальтированной любви с первого взгляда. В Веймаре она имела большое влияние на Гельдерлина и Жан-Поля (Рихтера), который изобразил её в Линде («Титан»). В 1820 она ослепла.
Дитя периода «Бури и натиска», Шарлотта Кальб была натура болезненно нервная, вечно витавшая в тумане фантазма и мистики. Её роман «Cornelia», а также воспоминания («Charlotte») свидетельствуют о несомненно крупном таланте, однако сами произведения лишены художественной завершённости.