Шмил Мерлян родился в семье Абрама Тодрисовича Мерляна (родом из Сорок) и его жены Марьям, в Кишинёве, где окончил гимназию и стал членом молодёжной сионистской организации Бейтар. В Париже, где Мерлин учился на историческом факультете Сорбонского университета, сблизился с В. Е. Жаботинским, вошёл в исполнительный комитет (экзекутиву) Всемирного союза сионистов-ревизионистов (затем Новой сионистской организации), в 1933—1938 годах был его главным секретарём.
С 1938 года в Варшаве выпускал на идише газету ?? ???? (ди тат — дело) — печатный орган подпольной военной организации в Палестине ЭЦЕЛ. Перед войной вернулся в Париж для продолжения учёбы на отделении истории и общественных наук Сорбонны, в 1940 году выехал в США, где продолжил работать в сионистской прессе на идише, стал соучредителем Комитета за еврейскую армию евреев Палестины и не имеющих гражданства (Committee for a Jewish Army of Stateless and Palestinian Jews, 1941) и Экстренного комитета для спасения европейского еврейства (Emergency Committee to Save European Jewry, 1944, с Эри Жаботинским), в 1947—1948 годах работал редактором еженедельника «Answer» (ответ) Еврейского комитета национального освобождения (Hebrew Committee for the Liberation of the Nation). В 1948 году Мерлин вернулся в Европу в качестве эмиссара этой организации и на борту «Алталены» в июне 1948 года приехал в Палестину.
В июле 1948 года Шмуэл Мерлин стал одним из основателей политического движения Херут и после образования государства Израиль был избран депутатом Кнессета первого созыва. После истечения срока депутатского мандата был генеральным секретарём движения Херут и главным редактором его официального органа газеты «Херут». С начала 1960-х годов преподавал политологию в нескольких университетах США, профессор.