С. Л. Шустов родился в 1789 году в Санкт-Петербурге, в семье обедневшего обер-офицера. В 1810 году закончил Академию художеств. Работал помощником архитектора в Канцелярии петербургского военного генерал-губернатора. В 1822 году становится архитектором придворного Конюшенного ведомства. По его проектам строятся каменные конюшни на Эрмитажном дворе, Императорские Дежурные конюшни в Царском Селе.
В 1827—1835 годах работает архитектором в ведомстве Дирекции петербургских императорских театров, построив театр у Чернышева моста и деревянный театр на Каменном острове (1827; перестроен А. К. Кавосом в 1844 г.).
В 1836 году был вынужден выйти в отставку и занимался поручениями министра Высочайшего двора, ремонтируя театры, дворцы и др. здания, принадлежащие дворцовому ведомству. В 1839 году становится членом II-го ученого отделения Императорского вольно-экономического общества. В 1853 году был избран в почетные вольные общники Академии художеств.
Шустов также занимался частным строительством: дом Беклемишева на Бассейной ул., две дачи князя Гагарина на Каменном острове, дача князя В. В. Долгорукова (1831-32, наб. М. Невки, 7, перестроенная А. И. Штакеншнейдером в 1840-х гг. для принца П. Г. Ольденбургского) и несколько других дач.
Им было построено несколько деревянных церквей: в имении Кусовой (у границы с Финляндией), в селе Посадников Остров, в селе Пчеве и в Шлиссельбургском уезде.
Смарагд Логинович Шустов умер в нищете 17 (29) апреля 1870 .