Родилась 27 декабря 1888 года в Тауперлице под Хофом (Зале) в семье главного лесничего и фермера Теодора фон Харбоу и его жены Клотильды Констанс. Ее детство прошло в Нидерлеснице. В Дрездене посещала гимнацию королевы Луизы. В школьные годы Теа фон Харбоу, которая увлекалась романами Карла Мая, писала стихи для провинциальных газет. В 1902 на свои деньги издала первый сборник стихов. В 1905 берлинская «Deutsche Roman-Zeitung» опубликовала ее первый роман «Если настанет утро» («Wenn’s Morgen wird»). В 1906 дебютировала как актриса в театре в Дюссельдорфе, затем выступала в театрах в Веймаре, Хемнице и Ахене. В Ахене 28 сентября 1914 года вышла замуж за актера Рудольфа Кляйн-Рогге. После успеха у публики её романа «Идущие по нашим стопам» (Die nach uns kommen, 1910) и сборника «Война и женщины» (Der Krieg und die Frauen, 1913) фон Харбоу оставила сцену и стала профессиональной писательницей. В 1915 она поселилась с мужем в Нюрнберге, в 1918 года пара переехала в Берлин. В 1919 году началась работа в кино.
В 1920 году фон Харбоу в соавторстве с Фрицем Лангом написала свой первый киносценарий, по которому Джоэ Май поставил двухсерийный фильм «Индийская гробница» (Das indische Grabmal). В это время фон Харбоу расстаётся с мужем и сближается с Фрицем Лангом. 26 августа 1922 года она вышла за него замуж. Вместе они написали сценарии ставших классическими фильмов Ланга «Усталая смерть» (Der Mude Tod, 1921), «Доктор Мабузе — игрок» (Dr. Mabuse, der Spieler 1922), «Нибелунги» (Die Nibelungen: Siegfried, 1924; Die Nibelungen: Kriemhilds Rache, 1924), «Метрополис» (Metropolis, 1927), «Женщина на Луне» (Frau im Mond, 1929), «М» (M, 1931). В этот период фон Харбоу написала также ряд сценариев для фильмов других режиссёров — в том числе Ф. В. Мурнау, Карла Теодора Дрейера, Артура фон Герлаха.
С октября 1931 года Ланг и фон Харбоу жили раздельно. 20 апреля 1933 года их брак был расторгнут. Примерно до 1939 года фон Харбоу жила с индусом Тендулкаром.
Ланг эмигрировал, Теа фон Харбоу — с начала 1933 года председатель союза немецких авторов звукового кино — продолжила активно работать как сценарист вплоть до крушения Третьего рейха. В двух фильмах она выступила в качестве режиссера — «Элизабет и шут» (Elisabeth und der Narr, 1933) и «Вознесение Ханнеле» (Hanneles Himmelfahrt, 1934) по пьесе Герхарта Гауптмана.
В 1945 году фон Харбоу, член НСДАП с 1940 года, была ненадолго интернирована британскими оккупационными властями. С конца 40-х годов она участвовала в дубляже английских фильмов, написала несколько романов и сценариев.
Теа фон Харбоу скончалась 1 июля 1954 в Берлине.