Отец поэта умер за 4 месяца до его рождения, мать воспитывала сына одна. С 12 лет писал поэмы, выдавая их за средневековые записи (некоего Томаса Роули), найденные в древней церкви. Не получив признания (его поэмы отказывались публиковать), он принял яд и скончался. Чаттертон покончил жизнь самоубийством, когда ему ещё не исполнилось 18 лет.
Практически все его произведения опубликованы после его смерти.
Его стихи — одна из первых мистификаций под литературу Средневековья, популярных в конце XVIII — начале XIX века (см. также Оссиан, Краледворская рукопись).
Чаттертон служил для романтиков культовой фигурой «непризнанного гения». Жизнь его послужила сюжетом для драмы А. де Виньи «Чаттертон» (1835). См. работу Georges (1883).