Сын богатого фармацевта, владельца одного из минеральных источников в Виши. Владел английским, немецким, итальянским, испанским языками. Жил на состояние, доставшееся от отца. Много путешествовал. Дружил с Ш.Л.Филиппом, Андре Жидом и др. После 1935, пораженный гемиплегией и афазией, не покидал инвалидного кресла, расстался с литературой. Истощив наследство, был вынужден в 1948 продать свою библиотеку в 15 тысяч томов.
Автор стихов и прозы, переводчик романа Дж.Джойса «Улисс», прозы Дж.Конрада, У.Фолкнера и др.
В 1952 Ларбо была присуждена Национальная литературная премия. Его роман «Фермина Маркез» принадлежит во Франции к числу наиболее популярных произведений для юношества. С 1957 действует международная Ассоциация друзей Валери Ларбо, вручающая ежегодные литературные награды (среди ее лауреатов - Леклезио). Имя писателя носит культурный центр Виши, один из лицеев города.
Героя романа Жоржа Перека «Жизнь: способ употребления» зовут Бартлебут – соединение имен героя повести Г.Мелвилла «Бартлби» и автора-героя книги стихов и дневниковой прозы Ларбо «А.О.Барнабут».