В 1931 году поступил в московскую среднюю школу № 348. Мечтал о карьере военного. Поступил в Московскую военную спецшколу. Участвовал в параде 1 мая 1941 года на красной площади.
22 июня 1941 года подал рапорт с просьбой направить его на фронт. Был зачислен в высшее военно-морское училище им. Ф. Э. Джержинского. 8 августа принимает присягу.
12 декабря в бою под Клином был тяжело ранен. 3 месяца провёл в госпитале. В июне 1942 года медкомиссия определила инвалидность, и он был уволен из армии.
В 1943 году поступает Московский механический институт боеприпасов (будущий МИФИ), который окончил на отлично в 1949. Поступает в аспирантуру. Занимается исследованием космических лучей, параллельно работает в Институте физики АН СССР под руководством учёного А. И. Алиханяна.
В 1953 году защищает кандидатскую диссертацию, и в возрасте 29 лет становится деканом факультета экспериментальной и теоретической физики МИФИ.
В 1957—1959 годах — заместитель заведующего кафедрой экспериментальной ядерной физики.
В 35 лет Кириллов-Угрюмов становится ректором МИФИ.
В 1962 году защищает докторскую диссертацию, а в 1963 году становится профессором кафедры экспериментальной физики.
В 1970—1974 годах — председатель Совета ректоров вузов Москвы.
В 1973 году ему было присвоено звание заслуженного деятеля науки и техники РСФСР.
В 1974—1987 годах Виктор Кириллов-Угрюмов возглавляет Высшую аттестационную комиссию (ВАК) при Совете Министров СССР. Опираясь на авторитетных ученых, он существенно совершенствует структуру ВАКа, добивается введения нового уровня требовательности к соискателям учёных степеней профессорских званий.
В 1987 году по состоянию здоровья Виктор Григорьевич был вынужден уйти на пенсию. Он вернулся в МИФИ, где работал профессором-консультантом, продолжал научную деятельность, возглавлял Совет ветеранов МИФИ. Одновременно он был заместителем председателя Совета ветеранов 1-й Ударной армии.
В 1992 ему вручена медаль Российской академии наук имени П. Л. Капицы.
Скончался 6 ноября 2007 года на 84-м году жизни после тяжёлой продолжительной болезни.
В 2009 году в честь 85-летия со дня рождения Виктора Григорьевича на входе в главный корпус МИФИ была установлена мемориальная доска.