Сибрук родился в Вестминстере, штат Мэриленд. Он начал свою карьеру в качестве репортера и редактора в ежедневной газете «Хроники Огасты». Позже он стал партнером в рекламном агентстве в Атланте.
В 1915 году он вступил во французскую армию и участвовал в Первой мировой войне, он был отравлен газом под Верденом в 1916 году, а затем был награжден Военным крестом.
В следующем году он был назначен на должность корреспондента Нью-Йорк таймс, кроме того, его книги были опубликованы в популярных журналах, включая Cosmopolitan, Reader’s Digest и Vanity Fair.
Около 1920 года, английский оккультист Алистер Кроули провел неделю с Сибруком на его ферме. После этого Сибрук изложил некоторые свои взгляды на магию, основанные на опыте и экспериментальных фактах, в книге «Колдовство: его власть в современном мире»
В 1924 году он отправился в Аравию и был радушно принят в различных племенах бедуинов и курдов-езидов. Его рассказ о путешествиях под названием «Приключения в Аравии: среди бедуинов, друзов и Дервишей» был опубликован в 1927 году и был достаточно успешным, чтобы позволить ему совершить поездку в Гаити, где он проявлял интерес к вуду и культу смерти, которые подробно были описаны в его книге «Остров магии».
Хотя Сибрук был на протяжении всей жизни увлечен оккультными практиками сатанизма и колдовства, и он своими глазами видел их проявления как в странах третьего мира, так и в Лондоне, Париже и Нью-Йорке, позднее он решил, что не видел ничего из того, что не имело бы рационального научного объяснения. Эту теорию он подробно изложил в книге «Колдовство: его власть в современном мире» (1940). В книге «Доктор Вуд: Современный чародей физической лаборатории» Сибрук описывает, как Роберт Вуд разоблачал некоторые демонстрации «сверхъестественных» явлений.
Сибрук отправился в поездку в Западную Африку, к живущим там племенам каннибалов. Он попросил вождя попробовать описать, каково человеческое мясо на вкус, но тот не смог удовлетворить любопытство Сибрука. Позднее Сибрук имел возможность попробовать человечину лично. Около 1931 года Сибрук раздобыл для своих исследований у студента-медика из Сорбонны кусок тела здорового человека, погибшего от несчастного случая, приготовил и съел его. Он писал: «По вкусу это напоминало хорошую телятину, не от самого молодого телёнка, но и не говядину. Это в точности соответствует указанному описанию, и не похоже на другие виды мяса, которые мне когда-либо приходилось есть. Думаю, человек с нормальным восприятием не смог бы отличить его от обычной телятины. Этот кусок мяса обладал мягким вкусом без какой-либо остроты или специфических характеристик, как например, у козлятины или свинины. Кусок был немного более жёстким, чем нормальная телятина, немного волокнистым, но не слишком, чтобы не быть пригодным в пищу. Поджаренный кусок, из середины которого я сделал срез и съел его, по цвету, фактуре, запаху и вкусу укрепил мою уверенность, что из всех привычных нам видов мяса телятина является наиболее близким аналогом.»
В декабре 1933 года Сибрук по собственному желанию и с помощью кого-то из своих друзей был помещен в психиатрическую больницу в округе Вестчестер, штат Нью-Йорк, для лечения острого алкоголизма. Он оставался в больнице до следующего июля, и в 1935 году опубликовал отчет о своем опыте, написанный так, как будто это было не более чем еще одной иностранной поездкой. Книга «Убежище» стала еще одним бестселлером. В предисловии он не преминул заявить, что в его книге не было вымысла.
Он женился на Марджори Мьюир Уортингтон во Франции в 1935 году, после того как они вернулись из поездки в Африку, в которой Сибрук набирал материал для книги. Из-за алкоголизма и склонности Сибрука к садизму они развелись в 1941 году. Позже она написала биографию, «Странный мир Вилли Сибрука», которая была опубликована в 1966 году.
Он совершил самоубийство, приняв смертельную дозу наркотиков 20 сентября 1945 года в Райнбеке (англ. Rhinebeck), штат Нью-Йорк.