Отец Витольда, дворянин Могилевской губернии Альфонс Полонский, принимал участие в польском восстании 1863-1864 гг., за что был и этапирован в Сибирь. Здесь у него родились двое сыновей - Витольд и Игнатий. Позже, после помилования, семья перебралась в Петербург, где Витольд поступил в Царскосельскую Николаевскую гимназию. Наставником класса, в котором учился Витольд, был сам директор Иннокентий Федорович Анненский.
После окончания курса гимназии (1901) поступил на драматические курсы Московского театрального училища. Окончив курсы в 1907 году был принят в прославленную труппу Малого театра, где с успехом играл до 1916 года.
Один из самых популярных актёров дореволюционного кино. Первая роль — князь Андрей ('Наташа Ростова' — 1915).
Исполнял, в основном, роли великосветских героев-любовников: 'Братья Борис и Глеб' (Борис), 'Ирина Кирсанова' (Борис), 'Песнь торжествующей любви' (Евгений), 'После смерти' (Андрей Багров), 'Тени Греха' (Владислав Зарицкий) — все 1915, 'Жизнь за жизнь' (князь Баратынский) — 1916, 'У камина' (Ланин) — 1917, 'Жертва вечерняя' (князь Мирский) — 1918 и другие. Его партнерами по фильмам были прославленные актеры: Вера Холодная, Иван Мозжухин, Владимир Максимов.
Был дважды женат. От первого брака дочь Ирина. От второго Вероника Полонская - последняя любовь поэта Владимира Маяковского.