Из дворян. Учился в Кишинёвской гимназии, Петербургской медико-хирургической академии и в Московском университете (непродолжительно). Был одним из руководителей студенческих выступлений в Петербурге в 1868—1869 годах, за участие в которых выслан в 1869 году в Бессарабскую губернию под надзор полиции. В том же году повторно арестован в Кишиневе, доставлен в Петербург и заключен в Петропавловскую крепость. Был привлечён к дознанию по делу С. Г. Нечаева, дал откровенные показания и был в 1870 году освобождён на поруки.
В 1871 году эмигрировал. Поселился в Швейцарии, поступил в Цюрихский университет, примкнул к группе сторонников М. А. Бакунина. Основатель и член редколлегии журналов «Работник» (1875) и «Община» (1878), в которых сотрудничал с русскими народниками Верой Фигнер и Н. А. Морозовым. В Швейцарии также сотрудничал с группой вокруг Элизе Реклю и Сент-Имьенским анархистским Интернационалом. Установил контакт с румынским марксистским кружком и отправлял в Румынию книги Маркса и анархистские комментарии к ним (Иоганн Мост).
В 1879 году поселился в Румынии, в 1886 году принял румынское подданство. В разное время работал редактором газеты, директором статистического бюро, профессором русского языка в румынской военной академии. Один из организаторов социалистического движения в Румынии. В одной из сводок охранки об Арборе-Ралли указывалось, что он всегда «обращал на себя особенное внимание явной ненавистью к русскому правительству и непрекращающейся революционной деятельностью». Был другом ряда видных деятелей румынской литературы — в 1880-х сблизился с Михаем Эминеску, а в 1890-х с Богданом Петричейку Хашдеу.
Арборе-Ралли оказывал различную помощь оказавшимся в Румынии матросам-бунтовщикам с броненосца «Потёмкин», в частности имел котнакты с И. А. Лычевым. С красной гвоздикой в петлице сюртука он одним из первых взошёл на борт сдавшегося в Констанце броненосца и приветствовал восставших матросов. Арборе-Ралли помогал потёмкинцам деньгами, одеждой, подыскивал работу, принимал участие в их переселении в другие страны, старался оказывать на матросов политическое влияние, вёл обширную переписку с потёмкинцами. Эта переписка в 1920-х годах была передана родственниками Арборе-Ралли в госархивы СССР и хранится в РГАЛИ.
Приветствовал Октябрьскую революцию, стал основателем Крестьянской партии, избирался сенатором.