Жерар Баррэ родился 2 ноября 1931 года в Тулузе, на Юге Франции. Отец — инженер-конструктор, мать — филолог. После развода родителей четырёхлетний Жерар вместе с матерью переехал к бабушке в город Монтобан (департамент Тарн и Гаронна), где и прошло его детство и юность. В молодости Жерар увлекался джазом, играл в регби, занимался боксом и фехтованием. Увлёкшись в 15 лет джазом стал брать уроки игры на фортепиано и вместе с приятелями организовал квартет «Горячий монтобанский клуб».
По совету матери, ставшей к тому времени акушеркой и возглавившей городскую акушерскую клинику, Жерар поступил на медицинский факультет университета в Тулузе. Заметив интерес будущего врача к театру Камилл Рикар, профессор консерватории Тулузы, посоветовал ему ехать в Париж, дав рекомендательное письмо к одному из своих друзей, известному актёру Ноэлу Рокверу. В 1952 году, пройдя стажировку у Роквера, Баррей поступает на курс педагога Рене Симона. В свободное от учёбы время играл джаз в парижских клубах и кабаре, сочинял песни и исполнял их дуэтом с сокурсником Сержем Руссо, который писал тексты. На столичной сцене Жерар дебютировал в спектаклях «Веер леди Уиндермир» и «Дети Эдуара». Окончив курсы и получив диплом актёра, Жерар изменил фамилию на Баррэ и стал играть в одном из театров Парижа. Затем, молодого актёра призвали на службу в армию. Первый год Жерар служил адъютантом—водителем штабного офицера. Второй год службы провёл в Алжире.
Вернувшись из армии в Париж Баррей записал небольшую пластинку своих песен на слова Руссо. Затем молодой актёр при помощи звезды театра и кино Эдвиж Фейер получил в театре Сары Бернар главную роль в спектакле по пьесе Жана Кокто «Двуглавый орёл». Вскоре начал сниматься в фильме «Капитан Фракасс» в роле герцога Валомбреза. Эти работы принесли Баррэ первый успех и обратили на него внимание братьев-продюсеров Шарля и Райма Бордери. Они пригласили Жерар сыграть в фильме Бернара Бордери (сына Раймона) «Три мушкетера». Предполагалось, что Баррэ будет играть Атоса, но после первых кинопроб отец и сын Бордери приняли решение назначить актёра на роль Д’Артаньяна. После феноменального успеха картины Баррэ сыграл ещё одного отважного гасконца в фильме того же режиссера — «Шевалье де Пардайан». К середине 60-х годов Баррэ стал признанной звездой фильмов «плаща и шпаги» — вторым после легендарного Жана Марэ.
Со временем интерес французского зрителя к костюмно-авантюрным фильмам, популярным в 60-х, упал. Баррэ пришлось играть современных героев, заслужив даже на некоторое время репутацию «французского Джеймс Бонда». Относительно успешно он снялся в роли полицейского комиссара Сан Антонио в двух экранизациях детективно-ироничных произведений писателя Фредерика Дара, ставшего впоследствии близким другом Жерара. Также он сыграл в двух не очень успешных шпионских лентах, в военно приключенческом фильме «Пламя над Адриатикой», в комедии Мишеля Девиля «Нежные акулы», в автобиографической картине Клода Берри «Папино кино». Своего прежнего успеха Баррэ повторить не смог. Постепенно он отошёл на второй план. Сам Жерар сожаления признавал, что ему не хватило ни амбиций, ни тщеславия, необходимых в мире кино.
Продолжая, время от времени играть в театре, Баррэ в составе театральной труппы побывал на гастролях в Гваделупе, куда и переехал вскоре вместе с семьёй. В культурном центре города Пуант-а-Питр Баррэ руководил театральным курсом. Через три года Баррэ вернулся в Европу и поселился в Испании, продолжая изредка сниматься в небольших ролях в кино и на ТВ.
Баррэ — автор повести «Герой любви» и нескольких рассказов. В конце января 2010 года указом Министерства культуры Франции актёр Жерар Баррэ награжден Орденом искусств и литературы.
В 1966 году, после съёмок в приключенческой картине Роберта Сиодмака «Сокровища ацтеков» Жерар Баррэ женился на партнёрше по фильму — испанской актрисе и танцовщице фламенко Тересе Лорка, ради семьи оставившей сцену. У них родилась дочь Мария (занимается девелопментом) и сын Жюльен (телевизионный режиссёр). Также у Баррэ есть два внука — Патриция и Андре.
В 1977 году Жерар Баррэ вместе с семьей обосновался в Марбелье, курортном городке на юге Испании. В отеле «Пуэнте Романо» супруги открыли пиано-бар, где по вечерам Тереса пела, а муж аккомпанировал ей за роялем. Баррэ увлекается лошадьми, автомобилями и джазом, устраивает выставки живописи, инвестирует в недвижимость, участвуя в бизнесе дочери.