Жоффруа был пятым из шести сыновей Вилэна де Виллардуэна, умершего в период между 1145 и 1170 годами. Замок Виллардуэн, унаследованный Жоффруа, находился на границе между сухой, скалистой, известняковой и сырой, дождливой части Шампани. По сеньории Виллардуэн Жоффруа был вассалом графов де Бриенн. Помимо фамильного замка и его окрестностей, он унаследовал ряд поместий, в том числе и сеньорией Вилли, располагавшейся в трех лье к югу от Труа. Как сеньор Вилли, Жоффруа был прямым вассалом графов Шампани. В результате своего второго брака Жоффруа стал сеньором Лезинна (в бургундском графстве Тоннер).
В 1172 году Жоффруа был возведен в рыцари. Тогда он был вассалом графа Шампани в шателении Труа. Он находился на службе графа Шампани. В 1185 году Мария, регентша при малолетнем графе Генрихе II, назначила Жоффруа маршалом Шампани. После достижения Генрихом II совершеннолетия, Жоффруа сохранил свою должность.
В 1190 году Жоффруа последовал за Генрихом II в Третий крестовый поход, участвовал в осаде Акры. 24 ноября того же года он, выехав из лагеря вместе с другими рыцарями, подвергся нападению отряда мусульман и попал в плен. На родину он вернулся только в 1194 году.
В Шампани он опять вошел в состав совета графини Марии, которая опять исполняла обязанности регента. Сохранил он свой пост и при правлении графа Тибо III. 28 ноября 1199 года в замке Экри Жоффруа, также как и Тибо III «взял крест».
Во время Четвертого крестового похода Жоффруа играл заметную роль. Именно он по поручению Тибо III, выбранного руководителем похода, вел переговоры с Венецией о перевозке войск через море. После смерти Тибо III в 1201 году Жоффруа способствовал выбору руководителем крестоносцев Бонифация Монферратского. Жоффруа был одним из предводителей крестоносцев, которые в начале 1203 года вошли в сговор с византийским царевичем Алексеем. Во время штурма Константинополя 17 июля 1203 года Жоффруа командовал одним из отрядов, охранявших лагерь крестоносцев.
После завоевания Константинополя крестоносцами в апреле 1204 года и избрания в мае императором Латинской империи Балдуина Фландрского, на Жоффруа была возложена обязанность охраны Константинополя в отсутствие главного войска. Также он выполнял различные дипломатические поручения, пользуясь при этом большим авторитетом. Осенью того же года Жоффруа получил фьеф около устья реки Марицы в районе Макри, Траянополя и Виры. В конце того же года Жоффруа получил в империи титул маршала, после чего стал именовать себя «маршал Романии и Шампани», став одним из главных сановников императорского двора.
После смерти Матье де Монморанси Жоффруа стал командиром боевого подразделения крестоносцев из Шампани. Весной 1205 года он участвовал в походе императора Балдуина в Болгарию, во время которого крестоносцы были наголову разбиты под Адрианополем, а сам император попал в плен. Жоффруа сумел собрать остатки войска и вывести их в Родосто, где он соединился с армией брата Балдуина, Анри д’Эно. Позже Жоффруа играл заметную роль в борьбе крестоносцев против болгар. В 1207 году Жоффруа получил от императора фьеф Мосинополь.
Последнее упоминание о Жоффруа относится к 11 декабря 1212 года. Он умер в период между 1212 и 1218 годами.
Жоффруа де Виллардуэн составил свой отчёт очевидца о Четвертом походе и захвате Константинополя по-французски. Эта первая попытка прозаического сочинения на французском языке послужила образцовым началом длинного ряда выдающихся французских хроник и историй. Историю Виллардуэна нередко называли «героической поэмой в прозе».
Виллардуэн о взятии Константинополя:
1-я жена: до 1172 года N де Виллемур, дочь Дрю де Виллемур и Герсенды. Дети:
2-я жена: до 1189 года Шейн де Лезинн (1219), дочь и наследница Гильёма де Лезинн и Дамерун д'Aркис-сюр-Кур. Дети: