Зодиаком он назвал себя сам в серии язвительных писем, отправленных им в редакции местных газет. В письмах также содержались криптограммы, в которых убийца якобы зашифровывал сведения о себе. Три из четырех криптограмм остаются нерасшифрованными. Зодиак совершал свои убийства в период с декабря 1968 по октябрь 1969 года. Согласно заявлениям самого Зодиака, число его жертв достигает 37, однако следователи уверены только в семи случаях. Нападениям подверглись четверо мужчин и три женщины в возрасте от 16 до 29 лет. Пятеро погибли, двоим удалось выжить. В ходе расследования было названо множество подозреваемых, но убедительных доказательств причастности кого-либо из них к убийствам представлено не было.
В 2004 году полиция Сан-Франциско прекратила расследование этого дела, но возобновила его в начале 2007 года. Дело остается открытым в городе Вальехо, округах Напа и Солано. Калифорнийское Министерство юстиции открыло досье на убийства Зодиака с 1969 года.
Согласно заявлениям Зодиака, он взял на себя ответственность за 37 убийств, однако представители правоохранительных органов подтвердили только семь из них (при этом двое потерпевших остались в живых):
Кроме того, предполагается, что одной из жертв удалось сбежать от Зодиака:
Вскоре после 23:00 их трупы обнаружили местные жители. Расследованием занялся Офис шерифа округа Солано, но, ввиду отсутствия свидетелей, мотивов и улик, дело зашло в тупик.
События предположительно развивались следующим образом: незадолго до 23:00 за автомобилем, в котором находились Фарадэй и Дженсен, припарковался ещё один автомобиль. Убийца вышел из своего автомобиля, приблизился к «Рэмблеру», и велел Фарадэю и Дженсен выйти из автомобиля. Сначала вышла Дженсен, затем — Фарадэй. Убийца произвёл первый выстрел в голову Фарадэя. Пытаясь скрыться, Дженсен отбежала от автомобиля на расстояние 8,5 метров. За это время Зодиак произвёл по ней 5 выстрелов в спину. После этого убийца сел в свой автомобиль и уехал.
4 июля 1969 года около 12 часов ночи Дарлин Феррин и Майкл Мажо припарковались на территории парка «Блю-Рок-Спрингз». Место парковки располагалось в 4 милях (6,4 км) от места убийства Дженсен и Фарадэя. Через некоторое время за «Шевроле Корвэйр», в котором находились Феррин и Мажо, остановился другой автомобиль, но сразу уехал. 5-10 минут спустя этот автомобиль вернулся, снова остановившись за «Шевроле». Убийца, выйдя из своего автомобиля, подошёл к автомобилю жертв, приблизившись к нему со стороны пассажирского сиденья, на котором находился Мажо. Затем, подсвечивая фонариком, он произвёл пять выстрелов по Мажо и Феррин из пистолета марки «Люгер» калибра 9 мм. Ранения получили обе жертвы, некоторые пули, пробив тело Мажо, попали в Феррин. Когда убийца возвращался к своему автомобилю, он услышал стон Мажо. Убийца вновь приблизился к жертвам, произвёл по два выстрела по ним, сел в свой автомобиль и покинул место преступления.
5 июля 1969 года в 00:40 в главное управление полиции г. Вальехо поступил анонимный звонок. Звонящий мужчина сообщил о двойном убийстве и взял на себя ответственность за совершённое преступление. Кроме того, аноним заявил, что это он «убил тех ребятишек в прошлом году». У женщины-диспетчера, которая приняла звонок, сложилось впечатление, что убийца зачитывал заранее подготовленный текст. Позже полиция определила, откуда был совершён звонок: он был сделан из телефона-автомата на автозаправке, расположенной в 500 метрах от дома Феррин, и всего в нескольких кварталах от департамента полиции города Вальехо.
В результате полученных ранений Феррин скончалась. Пули, выпущенные убийцей, ранили Мажо в лицо, шею и грудь, но он выжил.
31 июля 1969 года в редакции трёх газет — Vallejo Times-Herald, San Francisco Chronicle и San Francisco Examiner — поступили письма от убийцы. Все три письма были почти одинаковы — они содержали заявления, в которых убийца брал на себя ответственность за совершённые преступления. Кроме того, в каждом из конвертов находилась 1/3 часть зашифрованного сообщения, в сумме состоящего из 408 символов. В криптограмме, по словам убийцы, содержались его личные данные. Убийца выдвинул следующее требование: 1-го августа все три газеты должны опубликовать полученное послание на своих первых полосах. В противном случае преступник угрожал убить 12 человек на протяжении выходных.
1 августа 1969 года San Francisco Chronicle опубликовала на четвёртой странице полученную треть криптограммы. Кроме того, в газете была размещена статья, в которой Джек И. Штильц (Jack E. Stiltz) — начальник полицейского департамента города Вальехо заявлял: «Мы не уверены, что письмо отправлено убийцей». Полицейский потребовал, чтобы автор письма предоставил дополнительную информацию, указывающую на то, что убийцей является именно он. Остальные две части криптограммы были опубликованы не позднее 2-го августа. Убийства, которые угрожал совершить преступник, не произошли.
7 августа 1969 года в San Francisco Examiner поступило письмо, которое начиналось со слов: «Дорогой редактор. Говорит Зодиак (…)» («Dear Editor This is the Zodiac speaking»). Это был первый случай, когда убийца назвал себя указанным именем. Письмо было ответом на требование Штильца представить дополнительную информацию, и содержало неразглашавшиеся прежде детали убийств Фарэдэя, Дженсен и Феррин. Кроме того, автор письма сообщал, что полиция будет в состоянии задержать его сразу, как только взломают шифр криптограммы.
27 сентября 1969 года Брайан Хартнелл и Сесилия Энн Шепард отдыхали на озере Беррьесса. Они расположились на небольшом острове, соединённом с сушей песчаной перемычкой. Около 18:20 к ним приблизился некий странно одетый мужчина: чёрный головной убор полностью закрывал его лицо и напоминал капюшон палача, отверстия для глаз прикрыты солнцезащитными очками, на груди надето нечто, напоминающее фартук. На «фартуке» присутствовало изображение размером приблизительно 8х8 см: белая, накрест перечёркнутая, окружность. В руках он держал пистолет, по словам Хартнелла, 45-го калибра. На левом бедре мужчины находился нож по типу штыка, по меньшей мере 30-сантиметровой длины. Незнакомец сообщил, что является сбежавшим из-под стражи заключённым, и пояснил, что ему необходимы деньги и автомобиль для того, чтобы добраться до Мексики. Он подал Шепард бельевой шнур, предварительно разрезанный на куски, и велел связать Хартнелла. Затем он связал Шепард, проверил, насколько надёжно зафиксирован Хартнелл, и потуже затянул узлы. Хартнелл полагал, что они с Шепард являются жертвами ограбления, и выразил сомнения в том, что оружие незнакомца заряжено. Преступник продемонстрировал Брайану полный магазин боевых патронов, отметив при этом, что собирается воспользоваться ножом. После этого преступник вытащил нож и нанёс им серию ранений. Затем убийца, преодолев около 450 м, приблизился к автомобилю Хартнелла и, воспользовавшись чёрным фломастером, изобразил на двери машины перечёркнутую окружность, сопроводив рисунок надписью следующего содержания:
В 19:40 убийца позвонил в Офис шерифа округа Напа и сообщил о совершённом преступлении. Таксофон, с которого был произведён звонок, определили — он находился на автомобильной мойке, расположенной всего в нескольких кварталах от Офиса шерифа и в 43 км от места преступления. Сотрудники правоохранительных органов сняли с телефонной трубки ещё влажный отпечаток ладони звонившего, однако эта улика не помогла им в определении подозреваемого.
Во время совершения преступления, крики жертв были услышаны неким мужчиной и его сыном, которые рыбачили на озере. Они обнаружили пострадавших и сообщили о происшествии местным рейнджерам. Заместители шерифа округа Напа — Дэйв Коллинз и Рэй Лэнд — были первыми представителями правоохранительных органов, прибывшими на место преступления. Сесилия Шепард, которой было нанесено 24 ножевых ранения, находилась в сознании и предоставила подробный словесный портрет преступника. Шепард и Хартнелл каретой «скорой помощи» были доставлены в местную больницу. По дороге Шепард впала в состояние комы, и через двое суток скончалась, не приходя в себя. Хартнелл остался в живых. Ответственным за расследование был назначен сотрудник Офиса шерифа округа Напа по имени Кен Нарлоу (Ken Narlow). Нарлоу вместе с другими сотрудниками правоохранительных органов определил особенности, характерные для нападений, совершённых Зодиаком:
11 октября 1969 года около 21:40 некий человек сел в такси, стоящее на пересечении улиц Мэйсон и Джири в Сан-Франциско. Пассажир велел водителю — Полу Стайну — отвезти его на перекрёсток улиц Вашингтона и Мейпл. По неустановленной причине, такси проехало на один квартал дальше, и около 21:55 остановилось у перекрёстка улиц Мэйпл и Черри. Здесь пассажир убил Стайна, произведя один выстрел ему в голову из пистолета калибра 9 мм. Убийца забрал кошелёк, ключи от машины и оторвал кусок окровавленной рубашки жертвы. Свидетелями были трое подростков, находившихся на втором этаже дома, расположенного на противоположной стороне улицы — в 15-ти метрах от места преступления. Они вызвали полицию, когда убийца ещё был в автомобиле. По словам свидетелей, убийца, перед тем как скрыться, вытер следы, оставленные им в такси.
По словам офицеров полиции Дона Фуке (Don Fouke) и Эрика Цельмса (Eric Zelms), принявших сигнал о совершённом убийстве, в двух кварталах от места преступления они заметили, и в течение 5-10 секунд наблюдали некого белого мужчину. В полицейской ориентировке сообщалось, что подозреваемым является негр, и поэтому полицейские не предприняли попыток задержать его. Путаница с данными, указанными в ориентировке, остаётся необъяснённой по сей день. Поиски продолжились, но подозреваемого не обнаружили. На основании показаний подростков-свидетелей был выполнен портрет убийцы. Ответственными за расследование преступления назначили детективов Билла Армстронга (Bill Armstrong) и Дэйва Тоши (Dave Toschi).
Сотрудники полиции города Сан-Франциско в последующие годы допросили около 2,5 тыс. человек, предположительно причастных к убийству Пола Стайна.
14 октября 1969 года в The Chronicle поступило очередное письмо, отправленное Зодиаком. В качестве доказательства того, что он является убийцей Пола Стайна, отправитель вложил в конверт лоскут окровавленной рубашки таксиста. В своём послании Зодиак сообщал, что готовит массовое убийство детей — он якобы собирается прострелить переднее колесо школьного автобуса, и «будет отстреливать детишек», когда те станут выбегать наружу.
8 ноября 1969 года в The Chronicle был направлен конверт с пометкой «Прошу срочно передать редактору». В конверте находилась открытка от Зодиака, которая содержала криптограмму, состоящую из 340 символов. Эта криптограмма, несмотря на многочисленные попытки, так и не была расшифрована.
9 ноября 1969 года Зодиак отправил в The Chronicle письмо на 7 страницах, в котором сообщал, что спустя 3 минуты после убийства Стайна, его остановили двое полицейских и провели с ним короткую беседу. Фрагмент письма, содержащий указанную информацию, был опубликован (согласно требованию Зодиака) 12 ноября в The Chronicle. В тот же день Дон Фуке составил объяснительную записку, в которой изложил подробности случившегося в тот вечер.
20 декабря 1969 года — ровно через год после убийства Дэвида Фарадэя и Бэтти-Лу Дженсен — Зодиак направил письмо адвокату Бэлли, в котором поздравлял его с Рождеством и просил о помощи. В конверте находился ещё один фрагмент рубашки убитого таксиста.
В полиции Джонс обратила внимание на портрет разыскиваемого преступника, убившего Пола Стайна, и сообщила, что этот человек является её похитителем. Опасаясь, что Зодиак может явиться в полицейский участок и расправиться с потерпевшей, дежурный сер